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熊宇杰/龍冉Nature子刊: 光譜表征立大功！實(shí)現(xiàn)Pd與MOF間可逆氫溢出的可視化

氫溢出是控制各種氫相關(guān)化學(xué)和物理應(yīng)用性能的重要的過(guò)程。目前，金屬/MOF復(fù)合結(jié)構(gòu)已被廣泛應(yīng)用于許多與氫有關(guān)的應(yīng)用，如選擇性氫化、脫氫和儲(chǔ)氫等。

雖然大多數(shù)研究將金屬/金屬有機(jī)框架結(jié)構(gòu)的這種獨(dú)特性質(zhì)歸因于電子效應(yīng)或空間效應(yīng)，但通過(guò)金屬-金屬有機(jī)框架界面的氫溢出是一個(gè)潛在的因素，應(yīng)該對(duì)整體性能有潛在的影響。然而，由于體系的復(fù)雜性，氫在金屬/金屬有機(jī)框架材料復(fù)合結(jié)構(gòu)中的溢出仍然難以獲得直接的證據(jù)。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰和龍冉等利用模塊化信號(hào)放大技術(shù)實(shí)現(xiàn)了金屬/MOF復(fù)合結(jié)構(gòu)中氫溢出的光譜可視化。

具體而言，quick-XAFS光譜和H_ad吸附能計(jì)算表明，MOF涂層具有對(duì)H₂濃度不敏感的特性，Au/Pd/ZIF-8的H_ad濃度高于Au/Pd，特別是在低H₂濃度下。同時(shí)，研究人員通過(guò)原位表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)從Pd-MOF界面到MOF追蹤H原子，揭示了H_ad原子確實(shí)可以在MOF中在一定長(zhǎng)度范圍內(nèi)運(yùn)動(dòng)。

此外，AIMD計(jì)算結(jié)果表明，一旦改變了MOF與金屬Pd本體之間的H_ad濃度平衡，H_ad會(huì)從MOF中釋放出來(lái)，增加了Pd表面的H_ad濃度。通過(guò)這種可逆過(guò)程，MOF實(shí)際上可以作為一個(gè)儲(chǔ)存器來(lái)有效地控制Pd表面的H_ad濃度，這能夠動(dòng)態(tài)補(bǔ)充表面H原子，使得Pd/ZIF-8催化劑對(duì)多種不飽和化合物表現(xiàn)出獨(dú)特的加氫活性和選擇性。

因此，在4% H₂的光照或熱條件下由Au/Pd和Au/Pd/ZIF-8催化DAC、DMAD、MBY和乙炔的氫化，Au/Pd/ZIF-8的周轉(zhuǎn)頻率(TOFs)都明顯高于Au/Pd。值得注意的是，氫氣濃度是影響炔烴加氫反應(yīng)的關(guān)鍵因素，較高的H_ad濃度會(huì)加快炔烴氫化反應(yīng)速率。

然而，在4% H₂濃度下的反常高效率/選擇性表現(xiàn)說(shuō)明Au/Pd/ZIF-8具有較高的H_ad濃度，這歸因于ZIF-8的可逆氫溢出作用，它可以提高加氫反應(yīng)中的H_ad原子濃度，而不受催化方法的影響。綜上，該項(xiàng)研究揭示了金屬/MOF體系中氫溢出的存在和途徑，并展示了模塊化信號(hào)放大在研究界面組分遷移中的潛力。

Spectroscopic visualization of reversible hydrogen spillover between palladium and metal–organic frameworks toward catalytic semihydrogenation. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46923-3

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熊宇杰/龍冉Nature子刊: 光譜表征立大功！實(shí)現(xiàn)Pd與MOF間可逆氫溢出的可視化

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