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第一作者：Muyang Chen, Tingting Niu

通訊作者：陳永華

通訊單位：南京工業(yè)大學(xué)

論文速覽：

由于其創(chuàng)紀(jì)錄的單結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）效率，甲胺鉛三碘化物（FAPbI3）已成為研究的熱點(diǎn)。然而，F(xiàn)APbI3的形成通常需要δ-FAPbI3作為中間相，該中間相因低結(jié)晶度和無(wú)序的晶體取向而存在高缺陷密度，這限制了最終α-FAPbI3相的缺陷密度進(jìn)一步降低。

在本研究中，我們通過(guò)全面過(guò)程（溶液、抗溶劑、基底和加工氣氛）低溫控制，報(bào)道了通過(guò)低溫策略合成具有高結(jié)晶度的穩(wěn)定中間相的方法。低溫策略允許在前驅(qū)體溶液中形成更大、更穩(wěn)定的膠體，為形成較少但更優(yōu)質(zhì)的初始晶核，并延緩薄膜結(jié)晶化，從而獲得更好的中間相晶體。

最終，鈣鈦礦薄膜的缺陷密度降低了8倍。因此，獲得了效率超過(guò)25%、填充因子超過(guò)85%的高效穩(wěn)定FAPbI3 PSC，并在連續(xù)光照應(yīng)力下展現(xiàn)出1000小時(shí)的優(yōu)異長(zhǎng)期運(yùn)行穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀：

圖1：溫度對(duì)FAPbI3前驅(qū)體膠體狀態(tài)的影響。通過(guò)Pb L3-edge擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）譜的傅里葉變換，展示了在不同溫度下FAPbI3前驅(qū)體膠體溶液的徑向分布函數(shù)。圖中顯示了隨著溫度的降低，Pb···O和Pb-I化學(xué)鍵的峰強(qiáng)度和位置的變化，揭示了低溫下Pb-I框架與DMF:DMSO溶劑之間相互作用的增強(qiáng)。

圖2：分子動(dòng)力學(xué)模擬表征。展示了在不同溫度下PbI2/FAI/MACl/DMSO/DMF混合溶液的典型模擬快照，并通過(guò)靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子、徑向分布函數(shù)等計(jì)算結(jié)果，揭示了溫度降低導(dǎo)致的離子物種的聚集和溶劑分子的親和性變化。

圖3：FAPbI3薄膜的結(jié)晶和生長(zhǎng)過(guò)程的表征。利用掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）測(cè)量，監(jiān)測(cè)了從旋涂到退火的完整過(guò)程。圖中展示了在不同溫度下，δ-FAPbI3相的形成以及向α-FAPbI3相的轉(zhuǎn)變，以及最終FAPbI3薄膜的結(jié)晶質(zhì)量。

圖4：鈣鈦礦太陽(yáng)能電池器件的表征。展示了最佳控制和目標(biāo)設(shè)備的正反向掃描電流-電壓（J-V）曲線，以及40個(gè)設(shè)備的效率統(tǒng)計(jì)分布。此外，還展示了目標(biāo)設(shè)備在環(huán)境氣氛下的長(zhǎng)期運(yùn)行穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果，以及電子-only設(shè)備的J-V曲線和提取的缺陷密度。

亮點(diǎn)介紹：

1. 通過(guò)低溫控制策略，成功合成了具有高結(jié)晶度的穩(wěn)定中間相，顯著降低了最終α-FAPbI3相的缺陷密度。

2. 實(shí)現(xiàn)了超過(guò)25%的高效穩(wěn)定的FAPbI3鈣鈦礦太陽(yáng)能電池，其填充因子超過(guò)85%。

3. 展示了1000小時(shí)連續(xù)光照應(yīng)力下的優(yōu)異長(zhǎng)期運(yùn)行穩(wěn)定性。

4. 通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，揭示了低溫下離子物種聚集和結(jié)晶過(guò)程的微觀機(jī)制。

5. 該研究提供了一種新的途徑，通過(guò)控制中間相的形成和結(jié)晶過(guò)程，來(lái)提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的性能和穩(wěn)定性。

高端表征：

1. X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）：

使用了擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）技術(shù)來(lái)觀察不同溫度下前驅(qū)體溶液中鉛離子周圍的配位環(huán)境。通過(guò)分析Pb L3-edge EXAFS譜，研究了溫度變化對(duì)Pb-I框架與溶劑分子之間相互作用的影響，以及Pb-I化學(xué)鍵的變化。這些信息有助于理解低溫策略如何影響前驅(qū)體溶液中的離子聚集和結(jié)晶過(guò)程。

2.?原位掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）

使用原位掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）技術(shù)來(lái)監(jiān)測(cè)FAPbI3薄膜從旋涂到退火的完整結(jié)晶和生長(zhǎng)過(guò)程。通過(guò)分析不同階段的GIWAXS圖譜，研究了溫度對(duì)FAPbI3薄膜結(jié)晶過(guò)程的影響，以及最終薄膜的結(jié)晶質(zhì)量。這些原位測(cè)試結(jié)果對(duì)于理解低溫策略如何提高鈣鈦礦薄膜質(zhì)量和器件性能至關(guān)重要。

計(jì)算模擬：

分子動(dòng)力學(xué)模擬（MD）：

論文中采用了粗粒化分子動(dòng)力學(xué)模擬來(lái)研究PbI2/FAI/MACl/DMSO/DMF混合溶液在不同溫度下的微觀性質(zhì)。通過(guò)模擬，研究了溫度變化對(duì)離子物種聚集、溶劑分子親和性以及離子間相互作用的影響。

模擬結(jié)果表明，在低溫條件下，單價(jià)陽(yáng)離子（FA+和MA+）能夠橋接Pb/I團(tuán)簇，形成更大的離子團(tuán)簇，從而優(yōu)化隨后的鈣鈦礦結(jié)晶過(guò)程。這些模擬為理解溫度如何影響鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中的離子聚集和結(jié)晶提供了重要的微觀機(jī)制。

文獻(xiàn)信息：

標(biāo)題：Formamidinium lead triiodide perovskite solar cells with high efficiency and stability

期刊：Energy & Environmental Science

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