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第一作者：鄭煥然

通訊作者：雷永鵬

通訊單位：中南大學

論文速覽：

本研究通過在堿性介質中實現原子Fe?N4?C位點上的耐用雙功能氧電催化，顯著提高了Zn?O2電池（ZABs）的穩定性和性能。

通過NixCo3?xO4對Fe?N4?C位點的空間位阻作用，改變了Fe?N4?C位點的價電子，導致Fe?N鍵縮短并增強了位點的穩定性。

相應的固態ZABs展現出超長壽命（在5 mA cm?2下超過460小時）以及高倍率性能（從2到50 mA cm?2）。

此外，還探討了NixCo3?xO4@Fe1/NC在OER和ORR以及充放電循環前后的結構演變。本工作為提高雙功能氧電催化以及其他過程的效率開發了一種有效的策略。

圖文導讀：

圖1：展示了NixCo3?xO4@Fe1/NC的合成和表征。包括合成示意圖、XRD圖譜、TEM圖像、HRTEM圖像、AC-HAADF-STEM圖像以及EDS元素分布圖。

圖2：對NixCo3?xO4@Fe1/NC的結構進行了分析。包括Ni 2p、Co 2p和O 1s的高分辨率XPS光譜，以及Fe K-edge和Co K-edge的XANES和FT-EXAFS光譜。

圖3：評估了NixCo3?xO4@Fe1/NC的ORR和OER電催化性能。包括ORR曲線、Jk值、Tafel圖、OER曲線、EIS以及長時間穩定性測試。

圖4：展示了NixCo3?xO4@Fe1/NC在氧電催化過程中的結構演變。包括Fe 2p、Co 2p和Ni 2p的高分辨率XPS光譜，以及原位拉曼光譜。

圖5：分析了NixCo3?xO4@Fe1/NC在ZABs充放電前后的結構變化。包括不同電流密度下的速率曲線、恒流充放電循環曲線、與已報道的ZABs性能比較以及XPS光譜。

亮點介紹：

1. 通過調節原子Fe?N4?C位點的價電子和空間位阻，實現了在堿性介質中的耐用雙功能氧電催化。

2. 與原始Fe1/NC相比，氧進化反應（OER）的穩定性提高了10倍。

3. 固態ZABs展現了超長壽命（>460小時）和高倍率性能（2至50 mA cm?2）。

4. 研究了NixCo3?xO4@Fe1/NC在OER和ORR以及充放電循環過程中的結構演變，為理解電池性能提供了深入見解。

5. 該策略還可擴展到其他Co基尖晶石氧化物，為設計高效穩定的雙功能電催化劑開辟了新途徑。

高端表征：

1. 透射電鏡（TEM）：

作者使用了透射電子顯微鏡（TEM）來觀察催化劑的微觀結構。TEM圖像揭示了氧化物納米顆粒在Fe1/NC載體上的分布情況，這有助于了解催化劑的形態和分散性。

高分辨率TEM（HRTEM）圖像進一步展示了NixCo3?xO4的(311)晶面的晶格間距，這一觀察結果對于確定催化劑的晶體結構和晶面取向具有重要意義。

2. 同步輻射X射線吸收精細結構（XAFS）：

通過Fe K-edge的X射線吸收近邊結構（XANES）測試，作者觀察到NixCo3?xO4@Fe1/NC的吸收邊接近于Fe2O3的標準樣品，這表明Fe在催化劑中主要處于+3的氧化態。

傅里葉變換擴展X射線吸收精細結構（FT-EXAFS）結果顯示，Fe?N的配位鍵長為2.004 ?，這一發現對于理解Fe單原子位點的局域配位環境和電子結構具有關鍵作用。

文獻信息：

標題：Highly Reversible Zn?Air Batteries Enabled by Tuned Valence Electron and Steric Hindrance on Atomic Fe?N4?C Sites

期刊：Nano Letters

DOI：10.1021/acs.nanolett.4c01078

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