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在環境條件下，利用乙烯和水電化學合成環氧乙烷（EO）是一種低碳替代現有工業生產工藝的方法。然而，目前的電催化乙烯環氧化途徑在很大程度上受到缺乏活性、EO選擇性和長期穩定性催化劑的阻礙。

基于此，大連化學物理研究所包信和院士、汪國雄研究員和高敦峰研究員等人報道了一種單原子釕（Ru）摻雜荷蘭石結構的KIr₄O₈（KIrRuO）納米線催化劑，用于通過氯化物介導的乙烯環氧化工藝高效生產EO。KIrRuO催化劑的EO局部電流密度高達0.7 A cm^-2，EO收率高達92.0%。

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了單原子Ru摻雜KIr₄O₈（KIrRuO）納米線催化劑上電催化乙烯環氧化的反應機理。以三層組成的1×3×1超級單體KIr₄O₈(200)表面作為模型，作者考慮了氯離子介導的乙烯環氧化過程的兩種反應途徑：首先加入*OH生成*CH₂CH₂OH（途徑1: *CH₂CH₂ → *CH₂CH₂OH → *ClCH₂CH₂OH，即OH-Cl途徑）或首先加入Cl生成*CH₂CH₂Cl（途徑2: *CH₂CH₂ → *CH₂CH₂Cl → *ClCH₂CH₂OH，即Cl-OH途徑）。

此外，作者計算了Cl吸附在Ir-bridge和Ir-top位點上的KIr₄O₈(200)上的完整反應路徑。乙烯的吸附在所有Ir位點上都是放熱和熱力學上有利的，而不考慮Cl的吸附。由于Cl被吸附在Ir-top位點，無論是Cl還是*OH，乙烯氧化的第一步自由能都是下降，但第二步需要能量輸入，途徑1生成*ClCH₂CH₂OH所需的反應能量輸入較低，為0.28 eV。在Ir-bridge位點上吸附Cl的情況下，途徑1和途徑2將分別需要1.13和1.26 eV的能量輸入。因此，在KIr₄O₈(200)表面上形成*ClCH₂CH₂OH傾向于遵循途徑1，Cl吸附在Ir-top位點。

Boosting Electrocatalytic Ethylene Epoxidation by Single Atom Modulation. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202402950.

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