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光催化劑對O₂的有效吸附是后續將O₂還原為H₂O₂的先決條件。目前報道的策略主要集中在雜原子摻雜和缺陷引入，它們可以產生高度的電子局域化，增強光催化劑的吸電子能力，使其具有理想的O₂吸附能力。除了調節光催化劑的電子結構外，提高O₂的親電性也可能是促進O₂在光催化劑表面吸附的一種可行策略。與O₂相比，單線態氧(¹O₂)是通過光催化劑與O₂之間的三重態能量轉移而獲得的重要活性氧物種，由于其未占據的π*軌道，表現出更強的親電性，這可能有利于提高氧的吸附性能。

此外，質子(H⁺)也是H₂O₂生成的關鍵反應物。由于純水中的質子濃度有限，產生H₂O₂的質子只能來自水氧化反應(WOR)。然而，由于WOR是一個動力學緩慢的多電子/質子轉移過程，這導致ORR的質子供應不足，限制了H₂O₂的產生。因此，設計具有高效的三重態能量轉移和水氧化活性的光催化劑有望實現高效的H₂O₂生成。

基于此，中國石油大學(華東)吳文婷和吳明鉑等通過氰基聚合制備了一系列含有聯苯(CTP-BD)和三聯苯(CTP-TD)單元的共價三嗪聚合物(CTP)，并將其用作高效的光合成H₂O₂催化劑。

實驗結果和理論計算表明，與CTP-BD相比，CTP-TD的引入顯著促進了能量傳遞過程。CTP-TD結構可以通過加速O₂向¹O₂的轉化來促進O₂吸附(親電的¹O₂比O₂更容易吸附在催化劑表面)；同時，CTP-TD上積累的空穴降低了水的氧化能壘，加速了水的脫氫及H₂O₂生成的質子化過程。因此，在光照下，制備的催化劑的H₂O₂產率高達2013 μm h^?1，且在該體系中H₂O₂的分解并不明顯。

基于實驗和理論計算結果，在CTP-TD上產生H₂O₂的機理為：CTP-TD通過吸收光能產生單線態(¹CTP-BD)，伴隨著光生載流子的分離，其中電子和空穴分別位于三嗪和三聯苯單元；CTP-TD的引入促進了系間交叉(ISC)過程，提高三重態激發態(³CTP-TD)的產率。隨后，³CTP-TD與³O₂通過三重態能量轉移反應生成¹O₂，親電的¹O₂比³O₂優先吸附在富電子還原位點；在光生電子存在的情況下，吸附劑¹O₂容易獲得電子形成?O₂^?，這是產生H₂O₂的關鍵中間體。此外，CTP-TD的積累空穴促進了質子的產生，增加的反應物供給賦予CTP-TD優異的H₂O₂生產性能。

Terphenyl functionalized covalent triazine polymer as metal-free photocatalyst for superior hydrogen peroxide production. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202401579

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