第一作者：Hwa Seob Choi, Jun Lin, Gang Wang

通訊作者：殷駿，冷凱，林君浩，Kian Ping Loh

通訊單位：香港理工大學，南方科技大學等

本研究成功設計并合成了一種新型的全有機二維鈣鈦礦材料，命名為Choi-Loh范德華相（CL-v相），具有A2B2X4的化學式。

CL-v相展現出由層間氫鍵形成的范德華間隙，可作為分子級薄的二維有機晶體進行剝離或生長。該材料的介電常數介于4.8至5.5之間，展示了作為薄膜晶體管柵介質的潛力。

研究還發現，CL-v相的二維鈣鈦礦可以通過溶液法剝離或生長為具有大長寬比的分子級薄晶體有機層，并且通過控制溶液濃度實現了精確的厚度控制。

圖1：展示了二維有機-無機RP相和其全有機類似物中的電荷平衡問題。

圖2：描述了CL-v相的晶體結構，包括A位、B位和X位在立方單元格中的分布，以及通過氫鍵穩定的結構。

圖3：通過冷凍透射電子顯微鏡（cryo-TEM）分析，提供了CL-v相的原子結構和元素特征的直接證據。

圖4：展示了通過溶液法剝離和生長的CMD-N-P2超薄片層的原子力顯微鏡（AFM）圖像。

圖5：展示了CL-v家族的介電性能和使用CL-v相作為介質層的場效應晶體管（FET）器件的性能。

1. 本研究首次實現了全有機二維鈣鈦礦材料的合成，具有獨特的Choi-Loh范德華相（CL-v相）結構。

2. 通過溶液法成功剝離和生長出分子級薄的二維鈣鈦礦晶體，實現了對材料厚度的精確控制。

3. CL-v相材料展現出優異的介電性能，介電常數介于4.8至5.5之間，具有作為薄膜晶體管柵介質的潛力。

理論計算：

密度泛函理論（DFT）計算內容主要集中在驗證和理解全有機鈣鈦礦結構的穩定性和電子屬性。

能帶結構分析：計算了CMD-N-P2和BMD-N-P2的能帶結構，包括帶隙大小和能帶對稱性。這有助于理解材料的電子學性能，特別是對于光電應用的潛力。

電子密度分布：通過計算材料的電子密度分布，分析了材料中電子如何分布以及陽離子和陰離子之間的相互作用。這有助于揭示通過氫鍵等非共價相互作用實現層間結合的機制。

介電常數：DFT計算還估算了材料的介電常數，這對于評估其作為電子器件中介電材料的適用性至關重要。高介電常數可以減少器件的功耗，提高性能。

穩定性分析：通過計算全有機鈣鈦礦結構的形成能和分解能，評估了材料的熱穩定性和化學穩定性。這有助于預測材料在實際應用中的耐用性。

冷凍透射電子顯微鏡（cryo-TEM）：

高分辨率成像：使用cryo-TEM技術獲取了CMD-N-P2和BMD-N-P2材料的高分辨率圖像。這些圖像揭示了材料的晶格結構，包括原子排列和層間距離，提供了直接的結構證據來支持材料的分子設計。

晶格結構分析：通過對cryo-TEM圖像的分析，研究者能夠詳細描述材料的晶格參數，如晶格常數和層間角度，這有助于進一步了解材料的結構特性和穩定性。

元素分布：結合能量色散X射線光譜（EDS）技術，cryo-TEM還被用于分析材料中各種元素的分布。這為理解材料的化學組成提供了精確的信息，進一步證實了合成方法的有效性和材料的純度。

層間相互作用：特別關注了通過氫鍵等非共價相互作用實現的層間結合機制。這種結合方式對于全有機鈣鈦礦的穩定性和電子性能至關重要，cryo-TEM提供了直觀的證據來支持層間相互作用的存在。

本研究成功設計和合成了一類新型的全有機二維鈣鈦礦材料，即Choi-Loh范德華相（CL-v相）。這種材料可以通過溶液法剝離或生長為分子級薄的二維有機晶體層，具有優異的介電性能和潛在的電子器件應用前景。研究結果不僅豐富了全有機鈣鈦礦材料的種類，也為未來的材料設計和應用提供了新的思路和方法。

標題：PEROVSKITES Molecularly thin, two-dimensional all-organic perovskites

期刊：Science