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同濟?ACS Catalysis：Pt粒子修飾Ni(OH)2納米片，實現PET電化學重整耦合產氫/電能

在堿性條件下電氧化聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)衍生的乙二醇(EG)生產高價值化學品為緩解環境污染問題提供了一條可持續的途徑。在目前的研究中，Pt族貴金屬因其優異的電催化性能和在乙二醇氧化(EGOR)中的高催化活性而被廣泛關注。然而，這些催化劑在長期操作過程中往往吸附羰基中間體，導致催化劑逐漸失活。此外，由于EGOR中涉及的非選擇性官能團氧化和C-C鍵斷裂等復雜且不可控的氧化過程，使得催化選擇性降低。因此，選擇性氧化EG分子中兩個相同的羥甲基之一，同時避免C-C鍵過氧化是一個重大挑戰。

近日，同濟大學陳作鋒和汪建營等提出了一種由Pt納米粒子修飾的Ni(OH)₂納米片催化劑(Pt-Ni(OH)₂/NF)，用于選擇性電重整廢PET衍生的EG制備高附加值的乙醇酸(GA)產品。

實驗結果表明，對于EGOR反應，Pt-Ni(OH)₂/NF電催化劑僅需0.69 V_RHE的電位就能達到100 mA cm^?2的電流密度，在1.0 V下GA的法拉第效率高達93%；此外，Pt-Ni(OH)₂/NF經過5次循環電解后，GA的法拉第效率仍保持在90%以上，且反應后材料的形貌和結構幾乎未發生變化，表明Pt-Ni(OH)₂/NF具有優異的EGOR穩定性。

原位/準原位光譜表征和密度泛函理論(DFT)計算表明，Pt-Ni(OH)₂中富含?OH物種，使得活性Pt位點在EGOR期間不易被吸附的羰基中間體氧化而中毒；同時，Pt-Ni(OH)₂的深d帶中心和Pt與Ni(OH)₂之間的強電子相互作用促進了GA從Pt表面脫附，避免了GA的過氧化或C-C 鍵斷裂，確保了EGOR活性、選擇性和穩定性的提高。

此外，研究人員利用Pt-Ni(OH)₂/NF作為電極組裝了EGOR與析氫反應(HER)或氧還原反應(ORR)耦合的電解槽，它可以實現PET的高附加值化，同時產生氫氣和電能，這為廢PET塑料的回收利用提供了一個有效的解決方案。

Electro-reforming of PET plastic to C₂ chemicals with concurrent generation of hydrogen and electric energy. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00370

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