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實際上，熱電材料可以實現電熱之間的直接和相互轉換。然而，由于電和熱傳輸特性的強耦合，開發提高高熱電性能的策略具有挑戰性。

在此，南方科技大學何佳清教授等人在p型碲化物鉛基材料中實現了空穴簇的贗納米結構和捕獲孔釋放的動態載流子調節，使聲子和載流子輸運同時調控。在850開爾文時，zT峰值為2.8，在300~850開爾文時，平均zT值為1.65。在分段模塊中，還在554開爾文的溫差下，獲得了~15.5%的能量轉換效率，這也顯示了在中溫熱電的不同應用中的應用前景。

相關文章以“Pseudo-nanostructure and trapped-hole release induce high thermoelectric performance in PbTe”為題發表在Science上。

研究背景

熱在自然界和社會中都是一種未被充分利用的能源，其積累和利用一直是人們關注的熱門領域。能夠實現直接和反向熱電轉換的熱電材料因其在各種應用中的潛在用途而引起了人們的興趣。熱電模塊的轉換效率與無量綱品質因數zT與電導率、塞貝克系數、熱導率和絕對溫度相關。顯然，出色的熱電品質因數需要高功率因數和低導熱系數。不幸的是，這些參數彼此緊密耦合，這使得每個單獨參數的獨立調整具有挑戰性。已經提出并確認了許多提高整體熱電性能的有效策略，包括優化（靜態或動態）載流子濃度、電平諧振、能帶收斂、能量濾波、能帶對齊、調控電荷載流子的散射機理、構建全尺度分層缺陷和熵工程。

在這些策略中，構建納米結構被認為能夠調節晶格熱導率，而不會嚴重影響其他熱電參數。一般來說，納米結構缺陷是指大量廣泛分散的納米級次級相，這些次級相與基質產生較大的晶格失配。因此，它們會導致強烈的晶格畸變和應變，從而大大增強聲子散射，從而降低晶格熱導率。納米級次級相的尺寸和種類需要精確設計。否則，次級相與基體之間的熱膨脹差可能導致加熱循環后的應變累積甚至宏觀裂紋。

另一種策略是接近最佳載流子濃度?n_opt(T)，以便在所有溫度下獲得最大 zT 值。理想的情況是找到一種調節載流子濃度的摻雜機制，使其接近最佳載流子濃度 n_opt(T)。例如，建議在硫化鉛和碲化錫中引入額外的銅間隙來實現這種動態摻雜效應。然而，間隙銅在溫度或電壓梯度下的定向遷移也引起了人們對此類材料在長期使用后降解的普遍擔憂。

內容詳解

本文使用一種贗納米結構，在納米尺度上被識別為一簇陽離子空位，以及通過“陷阱空穴釋放”過程的動態電荷載流子調節來證明這兩種情況同時發生在p型碲化鉛（PbTe）中。同時，該過程可以降低晶格熱導率以及載流子濃度的調節。當PbTe晶格中贗納米結構的尺寸在Na和Ge摻雜下縮小到納米級時（圖1A），贗納米結構對載熱聲子施加了強散射，并且由于晶格與PbTe基體的相干性，允許攜帶電荷的空穴有效移動。此外通過用Ge原子取代中心Pb，實現了p型PbTe的俘獲空穴釋放機制（圖1B）。非中心對稱的Ge-Te鍵合能夠在低溫下捕獲攜帶電荷的空穴，并在Ge原子在高溫下以中心為中心時釋放它們，從而使空穴濃度隨溫度動態增加。

結果顯示，本文最終得到了850 K時的zT峰值為~2.8，300~850K時的平均zT峰值為~1.65，這兩者都是所有報道的p型PbTe系統中最高的（圖1C）。基于在本工作中使用的材料，在554 K溫度梯度下的自制分段模塊中獲得了高達~15.5%的能量轉換效率（圖1D）。這些值是報道的最高的，并顯示了熱電技術中溫應用的發展潛力。

圖1. 具有贗納米結構和俘獲空穴釋放的高性能PbTe基材料和模塊。

作者從Na/Mg共摻雜PbTe開始，Na是PbTe的經典p型摻雜劑，而Mg的實驗已經被證明同時能促進帶收斂和擴大帶隙。結果發現，Ge摻雜（x = 0、0.25、0.5、0.75或1%）對Na/Mg共摻雜Pb_0.97Na_0.03Te-2%MgTe的熱電性能有較大的影響。隨著Ge含量的增加，電導率明顯降低（圖2A)，而塞貝克系數則反應相反（圖2B)。霍爾測量結果表明，隨著Ge摻雜量從0增加到1 mol %，空穴濃度從24.2×10¹⁹增加到5.9×10¹⁹cm^?3。載流子濃度的降低也導致了遷移率的大幅增加，這有助于材料保持較高的導電率。

同時，電導率和塞貝克系數的溫度依賴性也表現出了有趣的行為。所有的鍺摻雜樣品的電導率突然增加，而塞貝克系數在550到650 K左右開始下降。這種現象不同于雙極效應，通常在窄帶半導體，因為雙極擴散通常導致更明顯的變化。Ge的摻雜也導致了總熱導率和晶格熱導率的顯著降低。加上幾乎沒有發生的功率因數變化，降低的熱導率導致峰值 zT 值大幅提高。

圖2：Pb_0.97Na_0.03Te-2%MgTe-x%GeTe（x = 0、0.25、0.5、0.75或1）的熱電性能。

圖3：孔捕獲和釋放。

圖4：贗納米結構的表征。

圖5：基于PbTe的分段組件的熱電性能。

綜上所述，本文通過依賴于贗納米結構和各種形式的摻雜的陷阱空穴釋放機制，提高了p型PbTe基熱電材料和模塊的熱電性能。由陽離子空位團簇組成的贗納米結構有效地阻斷了聲子輸運，但允許空穴通過，從而實現了全面的電子-聲子解耦。低溫下的空穴捕獲和高溫下的釋放使得在很寬的溫度范圍內優化空穴濃度，這一進步可以加速中溫熱電發電技術的實際應用。

高端表征+理論計算

通過結合理論計算和一系列高端的實驗技術，展示了如何通過在PbTe基材料中實現贗納米結構和動態電荷載流子調控（即陷阱空穴釋放）來顯著提高熱電性能。

理論計算

密度泛函理論（DFT）計算：使用DFT計算來理解Ge原子在PbTe晶格中偏離中心位置的占位情況。計算結果顯示Ge原子與周圍Te原子的鍵長不同，這與其他材料中報道的類似偏離中心定位的Ge有一致性。

X射線吸收精細結構（XAFS）

X射線吸收精細結構（XAFS）分析：利用XAFS來研究Ge原子在PbTe晶格中的占位情況。XAFS分析揭示了Ge原子與其周圍Te原子的鍵合情況，從而提供了Ge原子在PbTe晶格中偏離中心位置的證據。

同步輻射X射線對贗納米結構的表征：利用同步輻射X射線的配對分布函數（PDF）分析揭示了贗納米結構的存在。這些結構對降低晶格熱導率而不顯著影響電荷載流子的傳輸具有重要作用。

球差電鏡

高角環形暗場掃描透射電鏡（HAADF-STEM）：使用HAADF-STEM觀察了材料的微觀結構。該技術揭示了富含納米尺度贗納米結構的存在，這些結構與PbTe基質保持相干，并伴隨著大量的晶格應變。這種贗納米結構對熱載流子的散射具有顯著效果。

原位低能電子能量損失光譜（EELS）：通過EELS在不同溫度下研究了Ge原子從偏離中心到中心位置變化的化學鍵環境。EELS結果揭示了Ge原子偏離中心位置的變化與溫度相關，從而支持了陷阱空穴釋放機制的存在。

文獻信息

Baohai Jia?, Di Wu?, Lin Xie?, Wu Wang, Tian Yu, Shangyang Li, Yan Wang, Yanjun Xu, Binbin Jiang, Zhiquan Chen, Yuxiang Weng, Jiaqing He*, Pseudo-nanostructure and trapped-hole release induce high thermoelectric performance in PbTe, Science.?(2024).

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