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蔣青/楊春成Nano Letters：SbSA-N-C助力ORR和Zn-空氣電池

p-嵌段金屬基單原子催化劑（SACs）具有Fenton-非活性特性和獨特的p電子可與O₂分子雜交的優點，在氧還原反應（ORR）中具有巨大的應用潛力。然而，由封閉的d¹⁰電子結構引起的不良本征活性仍然是一個主要挑戰。

基于此，吉林大學蔣青教授和楊春成教授、加拿大多倫多大學Chandra Veer Singh等人報道了一種具有碳空位增強的Sb-N₄活性中心的Sb基SAC，其具有優異的ORR性能。所制備的Sb_SA-N-C具有0.905 V的正半波電位，在堿性環境中具有良好的結構穩定性。同時，基于Sb_SA-N-C的Zn-空氣電池表現出181 mW cm^-2的高功率密度，在實際應用中顯示出巨大的潛力。

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了Sb_SA-N-C的催化機理。計算結果顯示Sb_SA-N-C中吡啶N的含量高于吡啶N，表明吡啶N原子有更多的機會與Sb結合。因此，作者選擇了具有四個吡啶N原子的Sb-N₄位點的構型，在第二配位球上具有6個可能的碳空位（位點A-F）。

結果表明，在熱力學中，碳空位最有可能在N原子附近形成。局域態密度（LDOS）曲線所示，在Sb-N₄位點周圍的第二配位球內碳空位的存在導致Sb-N-C_v中的Sb p軌道向費米能級顯著移動，表明第二配位球中的碳空位在Sb的活性位點上引起了類似配體的效應，激活了Sb原子p軌道上的電子。

結合Bader電荷分析，發現Sb和N原子有0.47個電子轉移到O₂*的π*反鍵軌道上，提供了活化的證據。此外，O₂的延伸鍵長表明吸附的O₂被激活。Sb-吡啶N和Sb-吡啶N構型在降低勢壘方面起著重要的作用，從而導致在ORR方面具有出色的電化學性能。總之，研究結果表明N₄第一配位殼與第二配位球內的空位之間存在協同相互作用，從而提高了穩定性和催化效率。

Vacancy-Enhanced Sb-N₄ Sites for the Oxygen Reduction Reaction and Zn-Air Battery. Nano Lett., 2024, DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c00808.

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