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俞書宏/倪勇/劉建偉Nature子刊:應力誘導一維分段異質納米結構有序演化!

俞書宏/倪勇/劉建偉Nature子刊:應力誘導一維分段異質納米結構有序演化!
第一作者:Qing-Xia Chen, Yu-Yang Lu, Yang Yang
通訊作者:俞書宏,倪勇,劉建偉
通訊單位:中國科學技術大學
論文速覽:
近年來,由于其結構和組成間協同效應所帶來的應用潛力,一維分段異質納米結構(1D-SHs)的研究受到了廣泛關注。然而,開發一種簡單、通用且可控的合成方法來制造1D-SHs仍然是一個挑戰。
本文中,作者展示了一種通過應力誘導軸向有序機制合成1D-SHs的方法。通過連續相場模擬,詳細闡述了規則段落交替的三階段演化過程。
這種策略,結合簡單的化學后轉變,合成包括17種納米線-納米線和8種納米線-納米管納米結構在內的25種1D-SHs,涉及13種元素(Ag, Te, Cu, Pt, Pb, Cd, Sb, Se, Bi, Rh, Ir, Ru, Zn)。這種由有序演化驅動的合成將有助于研究1D-SHs的有序重構和潛在應用。
圖文導讀:
俞書宏/倪勇/劉建偉Nature子刊:應力誘導一維分段異質納米結構有序演化!
圖1 | Te/Ag2Te SHs的形態和結構表征
本圖通過透射電子顯微鏡(TEM)圖像展示了Te/Ag2Te分段異質納米結構(SHs)的典型形態,揭示了其分段周期性的異質結構。高角度環形暗場(HAADF)和能量色散X射線光譜(EDS)映射顯示了Te和Ag在納米線中的分布情況。高分辨率TEM(HRTEM)圖像和X射線衍射(XRD)圖案進一步證實了Te和Ag2Te的界面和相的存在。X射線光電子能譜(XPS)光譜分析了Te 3d軌道,時間分辨TEM圖像記錄了Te/Ag2Te納米線在不同反應時間的形態演變。
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圖2 | Te/Ag2Te SHs形成過程的探索
該圖通過計算模型展示了Te納米線(NW)和周圍溶液中的Ag+的形態,以及Ag2Te島的形成、粗化成條帶和過渡到等距模式的動力學過程。圖中還包括了Te/Ag2Te系統中Ag+的還原電位,以及生成的Ag2Te島的示意圖,展示了Te和Ag2Te之間的界面。
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圖3 | Te/Ag2Te SHs的有序演化
本圖通過無量綱濃度演化展示了從無序條帶到有序段的轉變過程。統計分布比較了不同長度的Ag2Te和Te段,展示了從無序到有序的轉變。圖中還包括了由Ag遷移引起的分段NW中界面移動的示意圖,以及計算得到的相鄰段長度差異和段間距與半徑比及段長度與半徑比的無量綱彈性能量變化。
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圖4 | 后續化學轉變和獲得的1D SHs
圖4展示了通過化學轉變獲得的一系列1D分段異質納米結構(SHs)的典型透射電子顯微鏡(TEM)圖像,以及相應的圖示。這些圖像展示了從Te/M1Te模板進行化學轉化的過程,包括與殘留Te、生成的M1Te以及兩者的可控反應。圖中還概述了從初始1D Te模板衍生出的第二代和第三代SHs的化學后轉變庫,涉及的元素包括G.2和G.3 SHs。
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圖5 | Ag2Te/PbTe 1D SHs的熱電性能和能帶結構
圖5展示了Ag2Te/PbTe 1D SHs的熱電性能,包括Seebeck系數和功率因子,并與PbTe納米線、Ag2Te納米線以及Ag2Te與PbTe納米線的混合物進行了比較。此外,圖中還展示了PbTe和Ag2Te納米線在接觸前的能帶結構,以及Ag2Te/PbTe 1D SHs在平衡狀態下的能帶對齊情況。這些結果表明,Ag2Te/PbTe SHs由于異質界面的存在,展現出了優異的熱電性能,特別是在高溫度下的應用潛力。
總結展望:
本研究的亮點在于通過應力誘導的軸向有序機制,成功合成了25種1D-SHs,這為探索一維納米結構的有序重構和潛在應用提供了新的方法。
通過連續相場模擬,研究團隊詳細闡述了規則段落交替的三階段演化過程,并提出了一種新的有序演化驅動的合成策略。此外,通過化學后轉變,研究團隊能夠進一步擴展材料選擇的范圍,這對于聲子傳輸和熱電應用具有重要意義。
這項研究不僅為制造功能導向的納米材料提供了新的視角,也為理解周期性納米結構的形成提供了寶貴的見解。
文獻信息:
標題:Stress-induced ordering evolution of 1D segmented heteronanostructures and their chemical post-transformations
期刊:Nature Communications
DOI:10.1038/s41467-024-47446-7

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