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前? 言

2024年2月26日和28日，華中科技大學(xué)翟天佑教授團(tuán)隊與其他課題組合作在Nat. Mater.和J. Am. Chem. Soc.上連續(xù)發(fā)表了三篇最新成果，即“Fibration of powdery materials”、“Room-Temperature Magnetic-Induced Circularly Polarized Photoluminescence in Two-Dimensional Er₂O₂S”和“Does a Higher Density of Active Sites Indicate a Higher Reaction Rate?”。下面，對這三篇成果進(jìn)行簡要的介紹！

成果斐然！這個團(tuán)隊，連發(fā)1篇Nat. Mater.+2篇JACS！

Nat. Mater.：粉狀材料的纖維化

將粉末無損加工成具有豐富結(jié)構(gòu)和功能可能性的宏觀材料具有不可估量的科學(xué)意義和應(yīng)用價值，但使用傳統(tǒng)加工技術(shù)還是一個挑戰(zhàn)。基于此，華中科技大學(xué)李會巧教授和翟天佑教授、浙江農(nóng)林大學(xué)孫慶豐副研究員（共同通訊作者）等人報道了一種通用的粉末纖維化策略，成功地將包括11種元素、33種氧化物、5種碳化物、2種氮化物、1種磷化物、2種硫化物、4種有機(jī)物和幾種雜化物在內(nèi)的各種粉末轉(zhuǎn)化為120多種均勻的微/納米纖維，并很好地保留了粉末的固有結(jié)構(gòu)和性能。

通過使用二維（2D）纖維素作為介質(zhì)，干燥時的收縮力驅(qū)動它攜帶分散良好的客體顆粒收縮和卷曲成纖維，使得該策略具有廣泛的適用性，適用于各種粉狀材料，無論其成分、形態(tài)、粒度和密度如何。即使是混合了十種不同材料的更復(fù)雜的來賓粉末也可以轉(zhuǎn)化為具有高度均勻的纖維形狀和均勻元素分布的變性客體-組裝纖維（GAFs）。此外，纖維直徑及其客體含量可以在很大范圍內(nèi)輕松調(diào)整，這些具有智能設(shè)計的纖維可以根據(jù)不同的應(yīng)用進(jìn)一步定制和加工成塊、氣凝膠、膜和電線。該策略提供了一個智能構(gòu)建塊庫，使用該庫可以定制高性能人工材料，從而呈現(xiàn)出無限的可擴(kuò)展性和可組合性(圖1a)。

圖文導(dǎo)讀

圖1-1. GAFs的示意圖和形態(tài)概述

圖1-2. GAFs的結(jié)構(gòu)表征

圖1-3. 可控的GAFs

圖1-4. GAFs的力學(xué)性能與多功能集成設(shè)計

總之，作者報道了一種通用的、溫和的纖維化策略，用于從粉末到微/納米纖維的各種材料，并保持了粉末顆粒的精確納米結(jié)構(gòu)和功能。纖維的形成主要是由客體分散的2D纖維素異構(gòu)體的物理收縮和軋制引起的，因此不需要復(fù)雜的化學(xué)試劑和合成過程。纖維化策略對各種粉末材料顯示出高度的可行性和廣泛的適用性，并成功地加工了60多種粉末，包括包含元素、化合物、有機(jī)物和混合混合物的粉末，以及十種不同的粉末混合物，制成了100多種纖維樣品。人造材料可以定制各種幾何形狀，如線狀、氣凝膠狀、塊狀、膜狀等，在宏觀應(yīng)用中具有多種功能，性能得到充分表達(dá)和擴(kuò)展，為功能材料的設(shè)計和施工提供了無限的組合。

Fibration of powdery materials. Nat. Mater., 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41563-024-01821-3.

JACS：2D Er₂O₂S中室溫磁誘導(dǎo)圓偏振光致發(fā)光

具有自旋極化的二維（2D）材料具有實現(xiàn)下一代自旋電子應(yīng)用的巨大潛力，但是由于熱波動，2D材料的自旋極化通常在低溫下產(chǎn)生，嚴(yán)重阻礙了其進(jìn)一步應(yīng)用。基于此，華中科技大學(xué)翟天佑教授和周興教授（共同通訊作者）等人報道了一種2D Er₂O₂S薄片的室溫本征磁誘導(dǎo)圓極化光致發(fā)光（PL）。在文中，作者采用Sn-輔助化學(xué)氣相沉積（CVD）法制備了2D Er₂O₂S薄片。

從液態(tài)He溫度極限到室溫，2D Er₂O₂S的g_eff系數(shù)保持在-6.3左右，與溫度無關(guān)。在2D Er₂O₂S中，這種異常的溫度依賴磁誘導(dǎo)圓極化PL與以往的材料完全不同，以往的材料都是由于熱波動而隨著溫度的升高而減小塞曼分裂。本文利用溫度相關(guān)的拉曼實驗和理論計算探討了2D Er₂O₂S中由弱電子-聲子耦合引起的可忽略的熱波動引起的異常現(xiàn)象，同時本研究還將為2D材料的自旋電子學(xué)開辟新的機(jī)會。

圖文導(dǎo)讀

圖2-1. 2D Er₂O₂S的合成、生長機(jī)理、表征和DFT計算

圖2-2. Er₂O₂S的PL光譜

圖2-3. 在10 K下，8.1 nm厚Er₂O₂S的磁誘導(dǎo)圓極化PL漂移

圖2-4. Er₂O₂S薄片的磁誘導(dǎo)圓極化PL的溫度依賴性

圖2-5. 具有自旋極化的2D材料性能

總之，作者展示了在2D Er₂O₂S薄片上室溫下本征磁誘導(dǎo)圓極化PL。在磁場作用下，2D Er₂O₂S薄片呈現(xiàn)由塞曼分裂引起的圓形極化PL。在10 K時，2D Er₂O₂S的g_eff系數(shù)為-6.3。同時，溫度對Er₂O₂S中磁誘導(dǎo)圓極化PL的影響很小，可以忽略不計。此外，溫度相關(guān)拉曼和理論計算表明，Er₂O₂S中的電子-聲子耦合非常弱，可解釋這種異常現(xiàn)象。本工作突出了用2D材料實現(xiàn)室溫自旋光子器件的潛力。

Room-Temperature Magnetic-Induced Circularly Polarized Photoluminescence in Two-Dimensional Er₂O₂S. J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13267.

JACS：活性位點密度越高=反應(yīng)速率越高？

闡明反應(yīng)速率與催化劑性能之間的關(guān)系，對于開發(fā)高效催化劑至關(guān)重要。其中，催化學(xué)界的共識是，催化活性位點的密度越大，反應(yīng)速率越高。基于此，華中科技大學(xué)翟天佑教授和趙英鶴副教授（共同通訊作者）等人報道了利用能夠模擬氣體分子電化學(xué)形成的分子動力學(xué)（MD）模擬，證明了這種觀點對于電催化制氣是有問題的。

模擬結(jié)果表明，較高的催化活性位點密度并不一定意味著較高的反應(yīng)速率—較高的活性位點密度可能導(dǎo)致反應(yīng)速率的降低。具體而言，由于產(chǎn)生的氣體分子聚集在催化位點附近，催化活性位點的高密度可能導(dǎo)致反應(yīng)速率的降低。進(jìn)一步分析表明，這種異常現(xiàn)象是由于產(chǎn)生的氣體分子聚集在催化位點附近。本工作挑戰(zhàn)了共識，為更好地開發(fā)產(chǎn)氣反應(yīng)電催化劑奠定了基礎(chǔ)。

圖文導(dǎo)讀

圖3-1. 工作中使用的初始多相模型的示意圖

圖3-2. 在-0.25 V時覆蓋率與產(chǎn)氣速率之間的關(guān)系

圖3-3. 催化位點密度與反應(yīng)速率異常關(guān)系的形成機(jī)制

總之，團(tuán)隊證明了對于電催化生產(chǎn)氣體，更高的催化位點密度并不一定意味著更高的反應(yīng)速率，更具體而言，高密度的催化位點可能導(dǎo)致反應(yīng)速率的降低。深入分析表明，這種異常現(xiàn)象是由于產(chǎn)生的氣體分子聚集在催化位點附近，阻礙了反應(yīng)的進(jìn)行。因此，傳統(tǒng)的觀點—催化位點密度越大，反應(yīng)速率越高—對于電催化產(chǎn)氣是有問題的，從而為高效產(chǎn)氣反應(yīng)電催化劑的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

Does a Higher Density of Active Sites Indicate a Higher Reaction Rate？. J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: 10.1021/jacs.3c14625.

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成果斐然！這個團(tuán)隊，連發(fā)1篇Nat. Mater.+2篇JACS！

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