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第一作者：Jiawei Chen

通訊作者：夏永姚，董曉麗

通訊單位：復旦大學

論文速覽

隨著碳中和目標的提出，高能量密度電池化學領域尤其是高電壓鋰金屬電池（LMBs）的發展受到了極大的推動。然而，碳酸酯基電解液在與高活性鋰金屬負極結合時會產生嚴重的副反應，而醚類電解液雖然對鋰金屬負極具有良好的還原穩定性，但對高電壓正極的支持不足。

本研究通過分子內雜交電子給予的醚基團和電子吸引的碳酸酯基團，設計了一種線性功能化溶劑雙(2-甲氧基乙基)碳酸酯（BMC）。BMC展現出顯著的氧化/還原穩定性和相對較弱的溶劑能力，同時具備溶解LiNO₃的能力、出色的熱穩定性和非易燃性。

優化后的BMC基電解液即使在單一溶劑的典型濃度下，也展現出高電壓耐受性（4.4 V）和令人印象深刻的庫侖效率（99.4%），并在實際鋰金屬電池中表現出令人滿意的循環性能和對熱/機械的卓越耐受性，證明了其作為安全高能量鋰金屬電池的適用性。

圖文導讀

圖 1：BMC分子設計的示意圖。

圖 2：溶劑和電解液的物理化學性質。

圖 3：電解液的溶劑化結構及其與電極的電化學行為。

圖 4：Li|Cu半電池的電化學性能、原位ECCS觀察和SEI的化學組成。

圖 5：鋰金屬全電池的電化學性能和安全評估。

總結展望

本研究通過分子工程手段，成功設計并合成了一種新型的BMC溶劑，通過分子內雜交醚和碳酸酯基團，實現了對電荷分布的精確調控。BMC基電解液在高電壓耐受性和鋰鍍膜/剝離效率方面表現出色，且在實際鋰金屬電池應用中展現出良好的循環穩定性和安全性。特別是在高溫和機械濫用條件下，BMC基電解液能夠顯著提高電池的熱安全性。

這些研究成果不僅為高能量密度和高安全性鋰金屬電池電解液的設計提供了新的視角，也為未來商業化鋰金屬電池的發展奠定了堅實的基礎。根據實驗數據，優化后的BMC基電解液在高電壓（4.4 V）下實現了99.4%的鋰鍍膜/剝離庫侖效率，并在150個循環后保持了92%的容量保持率，顯示出其在高能量密度鋰金屬電池應用中的巨大潛力。

文獻信息

標題：Hybridizing carbonate and ether at molecular scales for high-energy and high-safety lithium metal batteries

期刊：Nature Communications

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夏永姚/董曉麗Nature子刊：新型電解液助力高電壓鋰金屬電池99.4%超高庫侖效率！

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