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構建合適的金屬載體相互作用是獲得高效和耐腐蝕的水分解催化劑的必要條件。基于此，南京航空航天大學彭生杰教授等人系統研究了Ru納米顆粒與一系列鈦氧化物（包括TiO、Ti₄O₇和TiO₂）的相互作用機理，這些氧化物是通過簡單的非化學計量工程設計的。測試發現，Ru/Ti₄O₇在酸性介質中表現出8 mV和150 mV的超低過電位，在10 mA cm^-2下穩定運行時間達500 h，在全pH值中擴展。同時，用Ru/Ti₄O₇組裝的質子交換膜和陰離子交換膜電解槽具有優異的性能和穩定的運行。

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了Ti₄O₇的支撐適應性對Ru位點的電子結構調制和雙功能反應性的影響。根據Ru-O的Pourbaix圖，Ru在OER高電位下容易過度氧化形成高價Ru⁴⁺，特別是在酸性環境中。界面處的Bade和價態計算表明，Ru/Ti₄O₇界面處的Ru位點具有最高的價態，與Ru的初始價態最接近。對比Ru/TiO₂和Ru/TiO，這種電子結構的適應性使Ru/Ti₄O₇具有較低的界面Schottky勢壘，從而加速界面電子遷移并觸發HER的氫溢出機制。

在表面氧化的Ru/TiO、Ru/TiO₂和Ru/Ti₄O₇中，Ru位點的d波段中心分別為-1.80 eV、-1.81 eV和-2.07 eV，在U=0 V時，相應的*OH吸附自由能分別為-0.482 eV、0.435 eV和0.703 eV。Ru/Ti₄O₇的去質子化自由能最小，OER理論勢最低，增強的去質子化過程與實驗結果一致。結果表明，適當的支持可以提高Ru位點的OER和HER的本征活性。

Constructing regulable supports via non-stoichiometric engineering to stabilize ruthenium nanoparticles for enhanced pH-universal water splitting. Nat. Commun., 2024, DOI: 10.1038/s41467-024-46750-6.

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彭生杰教授Nature子刊：Ru/Ti4O7高效催化全pH值水分解

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