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李箐/王譚源EES：CoSA-MoCeOx@BCT實(shí)現(xiàn)酸性PEMWEs中高效OER

開發(fā)高效、耐用的富含稀土的酸性析氧反應(yīng)（OER）電催化劑是質(zhì)子交換膜水電解槽（PEMWEs）大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵。

基于此，華中科技大學(xué)李箐教授和王譚源副教授等人報道了一種新型的無定形Mo-Ce氧化物負(fù)載的單原子Co（Co_SA-MoCeO_x）封裝在類竹碳納米管（BCT）催化劑（Co_SA-MoCeO_x@BCT）中用于酸性O(shè)ER。優(yōu)化后的催化劑在0.5 M H₂SO₄中，在10 mA cm^-2下OER的過電位為239 mV，在PEMWEs中穩(wěn)定運(yùn)行超過60 h，是最好的非貴金屬催化劑之一。

李箐/王譚源EES：CoSA-MoCeOx@BCT實(shí)現(xiàn)酸性PEMWEs中高效OER

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了Co_SA-MoCeO_x的高活性和穩(wěn)定性的來源。MoCeO_x和Co_SA-MoCeO_x的成鍵軌道分布比原始MoO₃強(qiáng)得多，有助于在OER過程中吸附中間體并激活晶格氧，從而提高了電活性。

通過LOM的雙金屬位點(diǎn)機(jī)制，作者計算了酸性O(shè)ER在MoO₃、MoCeO_x和Co_SA-MoCeO_x上的能量途徑。MoO₃中電位決定步驟（PDS）的自由能勢壘計算為析出O₂后一個晶格氧空位的補(bǔ)償，為1.60 eV。而對于MoCeO_x和Co_SA-MoCeO_x，PDS轉(zhuǎn)變?yōu)镺₂析出后第2晶格氧空位的補(bǔ)償，能壘降低。

此外，對比MoCeO_x，作為OER活性位點(diǎn)的單原子Co位點(diǎn)可將電位差從1.26 eV減小到1.08 eV，表明單原子Co位點(diǎn)有利于催化劑的OER動力學(xué)。Co_SA-MoCeO_x的Mo空位形成能遠(yuǎn)高于MoO₃和MoCeO_x，證明引入單原子Co位點(diǎn)和無定形Mo-Ce氧化物結(jié)構(gòu)可有效抑制Mo原子在酸中的溶解，提高電催化劑的穩(wěn)定性。

Single-atom Co dispersed on polyoxometalate derivatives confined in bamboo-like carbon nanotubes enabling efficient dual-site lattice oxygen mediated oxygen evolution electrocatalysis for acidic water electrolyzers. Energy Environ. Sci., 2024, DOI: 10.1039/D4EE00173G.

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