通訊單位：賓夕法尼亞州立大學

論文速覽

本論文聚焦于非層狀過渡金屬碳化物（TMCs）與層狀過渡金屬二硫化物（TMDs）異質結構的構建與性能研究。通過化學轉換，這些異質結構展現出多樣化的配置類型，形成了耦合的2D-3D界面，賦予了材料新奇的物理性質。

研究強調了制備TMC/TMD異質結構的實驗與計算方法，并展示了如何通過控制這些異質結構來引導電子輸運、光學性質和催化性能的新興特性。

圖文導讀

圖 1 | TMC/TMD異質結構的概念圖

圖 2 | TMCs、TMDs以及TMD/TMC異質結構合成的時間線

圖 3 | TMC/TMD異質結構的電子輸運和催化性能

圖 4 | UThTMC和TMC/TMD異質結構的實現

總結展望

本論文深入探討了TMC/TMD異質結構的合成、表征和建模的前景。盡管在鉬和鎢基金屬碳化物/硫化物系統中已經獲得了多種異質結構形態，但在它們的合成和原子表征方面仍存在挑戰和未解之謎。

未來的研究需要解決這些問題，并擴展轉換技術到其他過渡金屬的超薄TMCs和TMDs，特別是對于相控制的可重復性。此外，對于這些異質結構的應用而言，轉換技術的可擴展性、對晶體結構的控制、缺陷/摻雜濃度以及前驅體和合成材料的形態的控制都至關重要。理解TMCs和TMDs之間的轉換機制將指導擴展TMC/TMD異質結構功能的嘗試。

論文還提出了通過高能計算技術來提供TMC/TMD異質結構的結構-性質關系的定量見解，并探索在集成器件和電催化中具有理想性質的有前景的相組合。

計算模擬

計算模擬是理解TMC/TMD異質結構的關鍵工具，提供了對材料性質和行為的深入洞察。

1. 密度泛函理論 ：DFT計算被廣泛用于預測和解釋實驗觀察結果，以及探索新的TMC/TMD系統。通過DFT，研究者們能夠計算Gibbs自由能，從而評估特定反應是否熱力學可行，并找到晶體面在垂直和橫向異質結構中的有利取向。此外，DFT也被用來計算反應能量剖面，預測可能的反應途徑，以及揭示轉換過程中的動力學機制。

2. 分子動力學模擬：分子動力學模擬被用來評估預測的反應途徑和結構，使用靜態DFT計算得到的原子配置。這種模擬特別適用于研究如化學氣相沉積 (CVD) 等過程中的反應動力學，預測沉積薄膜的生長速率和結構，并理解反應中間體的行為。

3. 機器學習：通過機器學習方法開發的新型勢能，如反應經驗鍵階勢 (ReaxFF) 和人工神經網絡勢能，這些勢能能夠用于大型原子模型的模擬，并且在一定程度上克服了傳統DFT計算中忽略非局域相互作用的問題。機器學習方法的發展為理解和模擬TMC/TMD異質結構提供了新的視角和工具。

通過這些計算模擬方法，研究者們能夠在原子尺度上理解TMC/TMD異質結構的形成和性質，為實驗設計和新材料的開發提供了理論指導和預測。這些計算方法的結合使用，極大地推動了對這些新型異質結構的認識和應用潛力的發掘。

文獻信息

標題：Heterostructures coupling ultrathin metal carbides and chalcogenides

期刊：Nature Materials