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Nature子刊：納米解藥攻克SACs丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中毒難題，提高催化性能！

第一作者：Qianhong Wang, Keng Sang, Changwei Liu

通訊作者：陳文堯，周興貴, ?段學(xué)志

通訊單位：華東理工大學(xué)

論文速覽：

本研究旨在開(kāi)發(fā)可持續(xù)且抗中毒的單原子催化劑（SACs），以推動(dòng)其從實(shí)驗(yàn)室研究向工業(yè)應(yīng)用的轉(zhuǎn)化。

研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)概念驗(yàn)證研究，探討了金（Au）SACs的中毒問(wèn)題，以及通過(guò)微量添加金納米粒子（NPs）作為解藥來(lái)增強(qiáng)并維持丙烯環(huán)氧化反應(yīng)。通過(guò)多種表征手段、動(dòng)力學(xué)研究和多尺度模擬揭示了Au SACs在低丙烯覆蓋度下顯示出顯著的環(huán)氧化活性，但在較高覆蓋度下會(huì)中毒。

有趣的是，Au NPs能夠與Au SACs協(xié)同作用，提供不同的活性位點(diǎn)，用于H₂/O₂和C₃H₆的激活，以及生成過(guò)氧化氫自由基恢復(fù)中毒的SACs。通過(guò)微量添加Au NPs（0.3%的SACs比例），與單獨(dú)使用SACs相比，顯著提高了丙烯氧化物形成速率、選擇性和H₂效率，分別提高了56倍、3倍和22倍，且這些性能可以維持150小時(shí)。

圖文導(dǎo)讀：

圖 1: 展示了Au1、Au1&n和Aun催化劑的結(jié)構(gòu)表征。

圖 2: 總結(jié)了這些催化劑在丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中的催化性能和動(dòng)力學(xué)研究。

圖 3: 展示了Au單原子、Au13團(tuán)簇和Au(111)表面上丙烯吸附和激活的理論計(jì)算。

圖 4: 通過(guò)RMD模擬展示了Au SACs中毒的動(dòng)態(tài)過(guò)程，以及Au NPs上從H₂和O₂生成過(guò)氧化氫中間體的反應(yīng)路徑。

圖 5: 探討了Au SAs和Au NPs的緊密程度和組成對(duì)催化性能的影響，以及C₃H₆解吸的原位SR-FTIR光譜。

圖 6: 展示了PO形成速率、選擇性和H₂效率與nC₃H₆-nH₂的關(guān)系，以及通過(guò)混合Au1和Aun（Aun:Au1 = 1:7）進(jìn)行的穩(wěn)定性測(cè)試和催化性能比較。

總結(jié)展望：

本研究的亮點(diǎn)在于通過(guò)微量添加Au NPs作為解藥，成功克服了SACs在丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中遇到的中毒問(wèn)題，并顯著提高了催化性能。

研究發(fā)現(xiàn)，Au NPs與Au SACs的協(xié)同作用能夠有效提供不同類型的活性位點(diǎn)，促進(jìn)H₂/O₂和C₃H₆的激活，并恢復(fù)中毒的SACs。

通過(guò)精細(xì)調(diào)控Au SAs和Au NPs的緊密程度和組成，實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)物覆蓋度的匹配，從而實(shí)現(xiàn)了過(guò)氧化氫自由基的形成、轉(zhuǎn)移和消耗的速率匹配，最大化了催化性能。此外，通過(guò)長(zhǎng)期穩(wěn)定性測(cè)試，證明了催化劑在150小時(shí)內(nèi)的性能保持穩(wěn)定。

這些發(fā)現(xiàn)為SACs的工業(yè)應(yīng)用提供了重要的理論和實(shí)踐依據(jù)，特別是在可持續(xù)化學(xué)品生產(chǎn)領(lǐng)域。

文獻(xiàn)信息：

標(biāo)題：Nanoparticles as an antidote for poisoned gold single-atom catalysts in sustainable propylene epoxidation

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47538-4

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/17/d82b614e5b/

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