通訊單位：蘇州大學

成果速覽

本研究通過在碘/溴混合鹵化物鈣鈦礦中引入偽鹵素硫氰酸根離子（SCN），成功抑制了寬帶隙鈣鈦礦中的鹵化物相分離問題。

實驗結果顯示，這種改進的鈣鈦礦/有機串聯太陽能電池實現了25.82%的光電轉換效率（經過認證的效率為25.06%），并且在持續運行1000小時后仍保持穩定性。

圖文導讀

圖1：展示了通過調節鈣鈦礦的結晶過程，Cs0.2I1.6和Cs0.2I1.6 + Pb(SCN)2鈣鈦礦薄膜的掃描電子顯微鏡圖像、原位吸收光譜、吸收強度變化以及空間電荷限制電流測量結果。

圖2：描述了偽三鹵化物合金鈣鈦礦的特性，包括與FeCl3的顯色反應、吸收光譜、能帶結構變化、tDOS光譜以及Pb(SCN)2摻雜對鹵素空位和占據VI的影響。

圖3：分析了離子遷移行為和鹵化物相分離，包括DFT計算的I-遷移路徑、離子遷移激活能的Arrhenius圖、GIWAXS測量結果、光致發光（PL）演變以及吸收光譜的變化。

圖4：展示了單結電池和串聯太陽能電池的性能，包括J-V曲線、最大功率點（MPP）操作穩定性、串聯太陽能電池的器件結構和截面掃描電子顯微鏡圖像、EL光譜以及開路電壓（Voc）貢獻的估算。

亮點介紹

1. 通過引入SCN離子，成功提高了鈣鈦礦/有機串聯太陽能電池的光電轉換效率至25.82%，認證效率為25.06%。

2. 實驗結果表明，改進后的鈣鈦礦太陽能電池在1000小時的持續運行后仍展現出良好的穩定性。

3. 該研究為解決寬帶隙鈣鈦礦中鹵化物相分離問題提供了有效策略，有助于提升鈣鈦礦太陽能電池的性能和穩定性。

高端表征

本論文采用了多種高端表征技術來深入分析鈣鈦礦材料的結構和性能。

原位測試：研究中使用了原位吸收光譜技術來監測鈣鈦礦薄膜在初始退火過程中的光譜變化。通過這種技術，作者能夠實時觀察到鈣鈦礦薄膜的結晶行為，并發現摻雜Pb(SCN)2的鈣鈦礦薄膜在生長階段表現出更強的吸收強度，表明了其增強的結晶性。

此外，原位光致發光（PL）光譜也被用來分析薄膜的缺陷密度和載流子壽命，結果顯示摻雜SCN離子的鈣鈦礦薄膜具有更低的缺陷密度和更強的PL強度。

同步輻射：文章中使用同步輻射光源進行的GIWAXS（Grazing Incidence Wide-Angle X-ray Scattering）測量。這種技術能夠提供鈣鈦礦薄膜的晶體結構和相分布信息。

通過GIWAXS測量，作者研究了鈣鈦礦薄膜在光照老化后的相分離情況，并發現摻雜SCN離子的鈣鈦礦薄膜在光照下顯示出更好的結構穩定性。

計算模擬

在本論文中，作者采用了計算模擬方法來深入理解鈣鈦礦材料的物理性質和離子遷移行為。

DFT計算：文章中使用了密度泛函理論（Density Functional Theory, DFT）計算來分析鈣鈦礦中的缺陷形成能和離子遷移路徑。

通過DFT計算，研究者們能夠預測SCN?離子在鈣鈦礦晶格中的穩定性和分布，以及它們對鈣鈦礦結構的影響。

計算結果表明，SCN?離子的摻雜可以提高鈣鈦礦中鹵素空位的形成能，從而抑制鹵素離子的遷移。此外，DFT計算還揭示了SCN?離子在鈣鈦礦晶格中的占位偏好，以及它們如何通過空間位阻效應阻礙I?離子的遷移。

文獻信息

標題：Suppression of phase segregation in wide-bandgap perovskites with thiocyanate ions for perovskite/organic tandems with 25.06% efficiency

期刊：Nature Energy