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第一作者: Yiqiang He??

通訊作者: Yiqiang He，施展

通訊單位: 江西師范大學，吉林大學

論文速覽:

理解受阻路易斯對（FLP）在原子水平上結構-性能關系對于高效激活化學上“惰性”分子轉化為增值產品至關重要。

本研究通過在鋯基金屬-有機層（Zr-MOL-D）中引入氧缺陷，并利用路易斯堿性近鄰表面羥基原位形成固態異質FLP（Zr^4?δ?VO－Zr^－OH），開發了一種有效的策略。

Zr-MOL-D在無需任何犧牲劑或光敏劑的情況下，展現出高達49.4 μmol g^?1 h^?1的CO₂轉化為CO的轉化率，這是純金屬-有機層（Zr-MOL-P）的大約12倍，并且即使放置半年后仍然極其穩定。

理論和實驗結果表明，FLP的引入將關鍵中間體COOH*的反應從吸熱反應轉變為放熱自發反應。

該工作預期將為通過缺陷工程策略開發高效的基于MOL的光催化劑在FLP化學中提供新的前景。

圖文導讀:

圖1: 展示了Zr-BTB MOL的結構示意圖，以及通過原子力顯微鏡(AFM)和透射電子顯微鏡(TEM)分析確定Zr-MOL-D的厚度和形貌。

圖2: 通過電子順磁共振(EPR)、X射線吸收近邊結構(XANES)、擴展X射線吸收精細結構(EXAFS)等技術對Zr-MOL-D中缺陷的電子結構和局部配位環境進行了表征。

圖3: 展示了Zr-MOL-D和Zr-MOL-P的光催化CO₂還原性能，并通過同位素標記實驗驗證了產物的來源。

圖4: 通過紫外-可見漫反射光譜(UV?vis DRS)、Tauc圖、電子阻抗譜(EIS)和時間分辨光致發光光譜(TRPL)等技術研究了Zr-MOL-D的光吸收能力和電荷載流子動力學。

圖5: 通過CO₂溫度程序升溫脫附(CO₂-TPD)、NH₃溫度程序升溫脫附(NH₃-TPD)和原位紅外光譜(in situ IR)分析了Zr-MOL-D的酸堿性質，并探討了CO₂還原過程中的中間體和反應機制。

總結展望:

本研究通過在Zr基金屬-有機單層中引入氧缺陷和表面羥基形成固態FLP，顯著提高了CO₂光催化還原的性能。

Zr-MOL-D在無需外加犧牲劑或光敏劑的情況下，展現出高達49.4 μmol g^?1 h^?1的CO₂轉化率，并且具有良好的穩定性。該研究不僅為設計和制備高效的CO₂光催化劑提供了新的思路，也為理解和優化FLP在催化過程中的作用提供了重要的理論依據。

此外，該研究還展示了缺陷工程在調控材料電子結構和催化性能方面的潛力，為未來在環境友好型催化和能源轉換領域的應用奠定了基礎。

文獻信息:

標題: Defect-Induced All-Solid-State Frustrated Lewis Pair on Metal?Organic Monolayer Accelerating Photocatalytic CO2 Reduction with H2O Vapor

期刊: ACS Nano Letters

DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c00903

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