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JACS：金屬-有機(jī)框架中受阻路易斯對(duì)的精確距離控制和功能調(diào)整

第一作者：Wenhao Chen

通訊作者：李申慧、鄧風(fēng)、鄧鶴翔

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院精密測(cè)量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院、武漢大學(xué)

論文速覽

本研究在金屬-有機(jī)框架（MOF）中構(gòu)建了受阻路易斯對(duì)（FLPs），其中路易斯酸（LA）和路易斯堿（LB）均固定在框架的背骨上。

通過(guò)將三齒有機(jī)硼連接體作為L(zhǎng)A和單齒連接體作為L(zhǎng)B錨定在金屬氧化物簇上，實(shí)現(xiàn)了它們之間距離的精確控制。利用11B?1H固態(tài)核磁共振（NMR）光譜揭示了不同單齒LB連接體（吡啶、苯酚、苯胺和芐醇）構(gòu)建的11個(gè)FLPs的固定距離分別為7.1、5.5、5.4和4.8 ?。

通過(guò)改變單齒LB連接體中的官能團(tuán)，可以研究電靜效應(yīng)，而LA部分保持不變。這種方法為FLP誘導(dǎo)的催化提供了新的活性位點(diǎn)化學(xué)環(huán)境。

圖文導(dǎo)讀

圖1：展示了在MV-MOFs中構(gòu)建FLP的設(shè)計(jì)和合成，并通過(guò)改變LB連接體的類(lèi)型對(duì)距離進(jìn)行微調(diào)。通過(guò)改變連接體類(lèi)型，實(shí)現(xiàn)了從4.8到7.1?的精確距離控制，并通過(guò)結(jié)構(gòu)模擬和SSNMR測(cè)量得到這些距離。

圖2：定量測(cè)量了B-MV-PCN-521-DCA和-INA-o-NO2內(nèi)1H?11B距離。通過(guò)模擬結(jié)構(gòu)模型、2D 1H?11B D-HMQC譜圖、RESPDOR實(shí)驗(yàn)以及去相位曲線，展示了1H?11B之間的距離和相互作用。

圖3：探討了LA和LB之間距離以及電靜效應(yīng)對(duì)MOFs中通過(guò)幾何限制構(gòu)建的FLPs的影響。展示了反應(yīng)路徑、非FLP與FLP的轉(zhuǎn)化效率比較，以及不同F(xiàn)LPs的催化性能評(píng)估。

總結(jié)展望

本研究的亮點(diǎn)在于通過(guò)在MOF骨架中幾何限制的方式構(gòu)建了具有固定距離和取向的FLPs，這為精確控制FLPs的催化性能提供了新策略。

研究發(fā)現(xiàn)，路易斯堿性的強(qiáng)弱和LA與LB之間的適當(dāng)距離對(duì)于提高催化效率至關(guān)重要。特別是，即使在LA和LB之間的距離達(dá)到7.1?，遠(yuǎn)超過(guò)催化活性FLPs的距離界限6.0?時(shí)，特定的FLP仍然保持了高效的活性。

這項(xiàng)工作不僅擴(kuò)展了FLPs的邊界，還展示了MV方法在構(gòu)建其他有機(jī)催化位點(diǎn)方面的潛力。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Precise Distance Control and Functionality Adjustment of Frustrated Lewis Pairs in Metal?Organic Frameworks

期刊：Journal of the American Chemical Society

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/19/0398a53d06/

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