第一作者:Jia Song通訊作者:吳宇恩,張助華,高勇通訊單位:中國科學技術大學,南京航空航天大學,西安工業大學論文速覽本研究旨在優化電化學CO2轉化為多碳(C2+)產物的CO中間體(*CO)的覆蓋率以提高C2+產物的選擇性。研究者設計了一種具有原子分散鎳(Ni)為核心和銅(Cu)納米粒子為外殼的雙層空心球形納米反應器,顯著提升了C2+化合物的催化活性和選擇性。在該構型中,內層活性Ni位點產生的CO在腔體內積累后溢出到外層鄰近的Cu位點,增強了CO在腔體內的二聚化。該設置實現了C2+產物生產的持續法拉第效率為74.4%,部分電流密度達到337.4 mA cm?2。原位拉曼光譜和有限元方法(FEM)模擬表明,設計的局部CO發生器可以有效增加局部CO濃度并限制CO析出,最終促進C?C耦合。這種分層有序的建筑設計為實現電化學CO2還原中高度選擇性的C2+化合物生產提供了一個有希望的解決方案。圖文導讀 圖1:Ni-SA@Cu-NP的合成與表征。
圖2:Ni-SA@Cu-NP及對照材料的結構表征與分析。
圖3:Ni-SA@Cu-NP和對照材料的CO2RR性能。
圖4:原位拉曼光譜和CO濃度模擬。總結展望綜上所述,該工作開發了一種內層為Ni單原子、外層為Cu納米顆粒的分級雙空心球形納米反應器,以增強CO2RR中C2+的選擇性。CO生成核心的構建對于限制關鍵中間體*CO物種的空間分布非常有效,從而提高了C2+的轉化率。這項工作提供了一種新興的本地CO發生器設計模型,同時提高了CO2RR對C2+產物的選擇性和產率。文獻信息 標題:Local CO Generator Enabled by a CO-Producing Core for Kinetically Enhancing Electrochemical CO2 Reduction to Multicarbon Products期刊:ACS Nano