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第一作者：Shangjie Wang，Qiang Lv

通訊作者：王殿龍，王博

通訊單位：哈爾濱工業大學

論文速覽

固體聚合物電解質（SPEs）由于其高靈活性、低成本和卷對卷可擴展性而被認為是鋰金屬電池的一種有前途的候選材料。然而，通過非原位方法制備的傳統SPE面臨著諸多挑戰，本研究開發了一種通過原位聚合方法制備的準固態電解質（QSE），使用丙烯酸丁酯作為單體，并引入N-甲基吡咯烷酮（NMP）作為添加劑。

通過光譜學研究和密度泛函理論（DFT）計算發現，NMP傾向于與LiTFSI形成層狀結構的[Li(NMP)₃][TFSI]復合物，促進了鋰鹽的解離。

因此，所制備的QSE在室溫下展現出高離子導電性（6.94×10^-4?S cm^-1）和寬電化學穩定性窗口（5.01V vs. Li+/Li）。此外，原位聚合方法促進了界面的全面接觸，增強了界面穩定性并降低了界面電阻，從而使Li|QSE|Li對稱電池在0.1 mA cm^-2下穩定循環1100小時。

組裝的LiFePO₄|QSE|Li電池也展示了出色的倍率和長期循環性能。本研究為聚合物電解質的發展提供了一種新的策略。

圖文導讀

圖1：原位SPEs和非原位SPEs的制備方法。

哈工大EnSM：NMP助力原位聚合設計準固態電解質，提升鋰金屬電池性能！

圖2：NMP與LiTFSI之間的相互作用。

圖3：電解質的表征。

圖4：電解質的電化學性能和室溫下對稱Li電池的性能。

圖5：室溫下Li|QSE|LiFePO₄全電池的性能。

總結展望

本研究成功開發了一種新型準固態電解質，通過原位聚合方法使用丙烯酸丁酯作為單體，并引入N-甲基吡咯烷酮（NMP）作為添加劑。NMP與LiTFSI形成的[Li(NMP)₃][TFSI]復合物促進了鋰鹽的解離，提高了電解質中的Li⁺傳輸。

QSE在室溫下展現了6.94×10^-4?S cm^-1的高離子導電性和5.01V（vs. Li+/Li）的高電化學氧化電位。與非原位電解質相比，原位形成的電解質與鋰陽極的全面接觸增強了界面穩定性并降低了界面電阻。

原位QSE和LFP組成的全電池在0.2 C的放電容量為160.1 mAh g^-1，并在370個循環后保持超過80%的容量。本工作為聚合物電解質和固態鋰金屬電池（SSLMBs）的發展提供了有意義的策略。

文獻信息

標題：In situ polymerization design of a quasi-solid electrolyte enhanced by NMP additive for lithium metal batteries

期刊：Energy Storage Materials

原創文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/21/a3c4e9db41/

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