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王湘麟/王陽剛最新JACS：原子級調(diào)控氮摻雜多環(huán)芳烴，合成金屬-氮-碳電催化劑！

第一作者：Shaoqing Chen, Hui-Min Yan, Jochi Tseng, Shijie Ge

通訊作者：王湘麟，王陽剛

通訊單位：南方科技大學

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本研究報道了一種自下而上的合成策略，通過使用原子調(diào)控的氮摻雜多環(huán)芳烴（NPAHs）作為配體，調(diào)控金屬-氮-碳（M?N?C）電催化劑的活性位點結(jié)構(gòu)，并建立結(jié)構(gòu)與電催化性能之間的關(guān)系。

研究中合成了一系列氮摻雜的多環(huán)芳烴（N-PAHs），這些N-PAHs具有相同的碳基質(zhì)結(jié)構(gòu)，但氮摻雜位點和濃度是原子級調(diào)控的，以制備具有可調(diào)活性位點的M?N?C催化劑。

通過合成過程、詳細的表征和密度泛函理論（DFT）計算結(jié)果，構(gòu)建了Fe₁?N_x/RGO催化劑中的活性結(jié)構(gòu)N_x?Fe₁?N_x。研究表明，F(xiàn)e₁?N₄/RGO表現(xiàn)出優(yōu)化的氧還原反應(yīng)（ORR）性能，半波電位（E_1/2）提高了80 mV，電流密度（Jk）在0.85 V時提高了18倍（與Fe₁?N₁/RGO相比）。這種利用N-PAHs的合成策略對提高金屬-氮-碳電催化劑制備的可控性具有重要意義。

圖文導讀

N-PAHs和Fe₁?N_x/RGO電催化劑的合成路線以及通過密度泛函理論（DFT）計算結(jié)構(gòu)圖。

圖1：展示了Fe₁?N₄/RGO的形貌和原子結(jié)構(gòu)，包括透射電子顯微鏡（TEM）圖像、低電壓下的高分辨率TEM圖像、高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）圖像及其放大圖像，以及N₄?Fe₁?N₄在RGO表面的示意圖。

圖2：展示了Fe₁?N_x/RGO（x = 1, 2, 3, 4）電催化劑的局部化學結(jié)構(gòu)，包括Fe K邊X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）和傅里葉變換擴展X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（FT-EXAFS）光譜，以及Fe₁?N₁/RGO和Fe₁?N₄/RGO電催化劑的第一殼層和第二殼層的FT-EXAFS光譜及其擬合。

圖3：展示了所制備的單原子Fe₁?N_x/RGO電催化劑的氧電催化性能評估，包括ORR極化曲線、ORR自由能、Fe?N(C)活性位點的Bader電荷散點圖以及二面角的變化，以及使用Fe₁?N_x/RGO作為電催化劑的鋅-空氣電池的極化和功率密度曲線以及放電/充電循環(huán)穩(wěn)定性，與Pt/C+RuO₂催化劑相比較。

總結(jié)展望

本研究的亮點在于成功合成了具有原子級調(diào)控氮摻雜位點的N-PAHs，并以此作為配體制備了M?N?C電催化劑。特別是Fe₁?N₄/RGO表現(xiàn)出了優(yōu)異的ORR性能，這歸因于額外未配位的氮原子破壞了N_xC_42?x配體的共軛體系，導致Fe₁?N₄位點的電子態(tài)更加局域化，從而提高了催化性能。

這項工作不僅提供了一種制備高效電催化劑的新策略，而且通過實驗和模擬研究揭示了活性中心的配位環(huán)境和局部電子結(jié)構(gòu)是如何通過N-PAHs進行調(diào)控的。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計和合成新型高效能源轉(zhuǎn)換電催化劑提供了重要的理論和實驗依據(jù)。

文獻信息

標題：Synthesis of Metal?Nitrogen?Carbon Electrocatalysts with Atomically Regulated Nitrogen-Doped Polycyclic Aromatic Hydrocarbons

期刊：Journal of the American Chemical Society

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/21/bd31266bdf/

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