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廣州大學/山東大學Nano Energy:給體-受體型COF-ZIS核殼結構S型異質結高效光催化析氫

廣州大學/山東大學Nano Energy:給體-受體型COF-ZIS核殼結構S型異質結高效光催化析氫

第一作者:Chao Cui

通訊作者:王家海,劉宏,于小雯
通訊單位:廣州大學,山東大學
論文速覽
共價有機骨架(COFs)具有優異的光吸收能力、大比表面積和可調能帶結構等優點,在光催化劑方面具有廣闊的前景。然而,COF通常遇到光生載流子的嚴重復合問題。因此,迫切需要設計有效的基于COF的異質結構來增強載流子的分離。
本研究開發了一種新型的給體-受體型共價有機框架(COF)/ZnIn2S4核殼結構S型異質結,用于高效的光催化析氫。
本工作中,通過縮合聚合合成了卟啉的COF,隨后ZnIn2S4 (ZIS) 成功地在卟啉基COF表面原位生長,形成了一種新穎的核殼結構。該COF-ZIS異質結構在光催化析氫(PHE)反應中表現出695 μmol g?1?h?1的速率,大約是ZIS的三倍。通過構建COF-ZIS異質結構,增強了光生載流子的分離和傳輸,為ZIS表面的質子還原提供了更多的電子。
電子順磁共振譜證實了COF-ZIS異質結構通過S型機制進行電荷載流子傳輸的模式。此外,通過在COF-ZIS表面加載Pt作為助催化劑,該異質結構實現了2711 μmol g?1?h?1的有效PHE速率以及卓越的穩定性。值得注意的是,COF-ZIS異質結構的平均壽命通過單粒子熒光光譜觀察比ZIS和COF單獨時分別增加了43.2%和98.9%。
圖文導讀
廣州大學/山東大學Nano Energy:給體-受體型COF-ZIS核殼結構S型異質結高效光催化析氫
圖1:COF和COF-ZIS異質結構的合成與表征。
廣州大學/山東大學Nano Energy:給體-受體型COF-ZIS核殼結構S型異質結高效光催化析氫
圖2:COF-ZIS異質結構的形貌分析。
廣州大學/山東大學Nano Energy:給體-受體型COF-ZIS核殼結構S型異質結高效光催化析氫
圖3:COF-ZIS異質結構的XPS分析。
廣州大學/山東大學Nano Energy:給體-受體型COF-ZIS核殼結構S型異質結高效光催化析氫4:COF-ZIS異質結構的光催化性能評估。
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圖5:COF-ZIS異質結構的光電化學性能分析。
廣州大學/山東大學Nano Energy:給體-受體型COF-ZIS核殼結構S型異質結高效光催化析氫
圖6:COF-ZIS異質結構的能帶結構分析。
總結展望
本研究通過原位生長ZnIn2S4 (ZIS)在給體-受體型共價有機框架(COF)表面,構建了一種新型核殼結構S型異質結,顯著提高了光催化析氫的效率。COF-ZIS異質結構在Pt助催化劑的作用下,實現了2711 μmol g?1?h?1的高效光催化氫氣產生速率,并在400 nm處達到了2.45%的高表觀量子效率。
此外,COF-ZIS異質結構展現出卓越的循環穩定性,通過單粒子熒光光譜觀察,其平均載流子壽命相比ZIS和COF單獨時分別提高了43.2%和98.9%。本研究不僅為設計新型COF基有機-無機S型異質結構提供了新思路,也為開發清潔無污染的能源技術做出了重要貢獻。
文獻信息
標題:Donor-acceptor Covalent Organic Framework/ZnIn2S4 Core-shell Structure S-scheme Heterostructure for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution
期刊:Nano Energy

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