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研究背景

鋰離子電池作為一種高效、可靠的能量存儲方案，已經廣泛應用于電動汽車、移動設備和電網儲能等領域。然而，傳統鋰離子電池的材料性能和循環(huán)壽命受到限制，促使科學家們尋求新的材料設計和合成策略來改善電池性能。其中，離子交換作為一種制備新型鋰離子電池材料的方法備受關注。離子交換技術可以通過將鈉材料轉化為鋰材料來實現新型鋰離子電池正極材料的合成，從而拓展了電池材料的多樣性和功能性。然而，目前的離子交換方法存在一些挑戰(zhàn)和限制。

首先，現有的離子交換方法通常需要使用高濃度和大量的前體離子，例如，對于合成鋰陰極材料，通常需要使用高比例的鋰離子來克服動力學障礙。這種高濃度和大量的前體離子不僅增加了合成過程的復雜性，還限制了其在大規(guī)模應用中的可行性。其次，目前對于離子交換反應的機理和路徑還知之甚少。尤其是針對鋰和鈉離子交換的反應機制仍然不清楚，包括反應過程中的結構變化、離子擴散路徑等方面缺乏深入的理解。這限制了對離子交換過程的精確控制和優(yōu)化。

成果簡介

針對以上挑戰(zhàn)，美國芝加哥大學劉翀教授團隊在Nature Materials上發(fā)題為“Uncovering the predictive pathways of lithium and sodium interchange in layered oxides”的最新文章。

他們通過對空位水平和鋰偏好的深入理解，以及結合電化學輔助離子交換方法，提出了一種新的離子交換策略。具體來說，本研究利用了層狀氧化物的特殊結構和化學特性，通過精確控制鋰離子的比例和過量量，實現了對Na材料向Li材料的精確轉化，同時揭示了交換過程中的關鍵機制和路徑。通過深入研究離子交換過程中的相分離行為和結構演化，本研究為鋰離子電池材料的精確合成提供了新的思路和方法。

圖文導讀

為了實現這一目標，研究者通過使用層狀氧化物作為模型材料，展示了離子交換過程中的關鍵因素，并揭示了離子交換路徑的預測性。在圖1中，研究者展示了Li_0.94CoO₂和Na_0.48CoO₂之間的相分離和兩相平衡。他們通過恒流曲線、OCV曲線、XRD圖案和化學成分分析，確定了不同條件下材料的結構和組成。他們觀察到了在合適的空位水平下，離子交換過程中的Li偏好，以及Li和Na相之間的相平衡行為。

圖1. Li_0.94CoO₂和Na_0.48CoO₂之間的相分離和兩相平衡。

圖2展示了在Na0.67CoO₂上進行Li離子交換過程中的結構演變。通過使用HAADF-STEM圖像、EDS圖和Li EELS圖，研究者確定了材料中Li和Na的分布情況。同時，通過同步輻射XRD圖案，他們觀察到了不同中間態(tài)的結構演變。這些結果有助于理解離子交換過程中的關鍵步驟和結構演化。

圖2. 在Li_0.94CoO₂上進行Na0.67CoO₂離子交換期間結構演變的揭示。

圖3展示了從LixCoO₂到NayCoO₂的逆轉換過程。研究者通過電化學曲線、XRD圖案和化學成分分析，確定了不同條件下材料的結構和組成。他們展示了如何通過反向離子交換從Li層狀氧化物合成Na層狀氧化物，為材料的逆向合成提供了新的思路。

圖3. 從LixCoO₂到NayCoO₂的逆轉換。

在圖4中，研究者展示了通過電化學輔助離子交換方法實現從Na母體宿主到LixCoO₂的完全轉化。他們通過電化學曲線和化學成分分析，確定了不同條件下材料的結構和組成。這一方法克服了傳統離子交換過程中的動力學壁壘，為實現材料的精準合成提供了新的途徑。

圖4. 通過電化學輔助離子交換實現從Na母體宿主到LixCoO₂的完全轉化。

最后，圖5展示了Li和Na在層狀鈷氧化物中的交換相圖。研究者根據相平衡的原理，預測了不同條件下離子交換過程中的組成和相的演化路徑。這為離子交換的預測性合成提供了理論基礎，并為實現材料的精準合成提供了新的思路。

圖5: 在層狀鈷氧化物中，鋰Li和鈉Na交換的相圖。

總結展望

本文揭示了離子交換過程中的關鍵因素，并提出了一種全新的離子交換策略。通過深入理解材料的結構和熱力學特性，作者發(fā)現鈷氧化物框架具有的大熱力學鋰偏好能夠在極低的鋰比例和小過量下觸發(fā)鈉層狀氧化物的交換。作者發(fā)現了一般的離子交換路徑，即Li_0.94CoO₂的成核首先發(fā)生，隨后在接近平衡或遠離平衡條件下實現表面反應受限或擴散受限的交換路徑。

基于這一理解，作者成功實現了從LixCoO₂到NayCoO₂的轉化，以及從NayCoO₂到Li_0.94CoO₂的轉化。這項研究為探索新型離子交換材料和合成方法提供了新的思路，并有望在能源存儲領域中推動離子交換技術的發(fā)展。通過將離子交換機制與實際應用相結合，作者為預測性合成和資源有效的離子提取提供了新的途徑，為鋰離子電池等領域的發(fā)展提供了重要的科學啟示。

文獻信息

Han, Y., Xie, W., Hill, G.T. et al. Uncovering the predictive pathways of lithium and sodium interchange in layered oxides. Nat. Mater. (2024).

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