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第一作者：Yuting Jiang

通訊作者：趙天壽、曾林、劉碧錄

通訊單位：南方科技大學、香港科技大學、清華大學

論文速覽

納米尺寸的鉑-過渡金屬（Pt-TM）合金，因其高催化活性和穩定性，被認為是氧還原反應（ORR）的有希望的催化劑。然而，制備金屬間化合物Pt合金納米粒子仍然是一個難題，因為它們在高溫合成過程中有明顯的燒結傾向。

在這里，我們通過使用碳載Pt-吡咯配合物和過渡金屬（TM = Fe, Co, Ni）鹽作為前驅體，合成了幾種平均尺寸為4nm的Pt金屬間化合物。透射電子顯微鏡（TEM）結果表明，Pt-吡咯配合物在碳載體上的均勻預生長，以及在退火過程中衍生的氮摻雜碳殼層（<1nm）對納米尺寸金屬間化合物的形成起到了促進作用。

其他表征表明，金屬間合金結構賦予了催化劑（PtCo@Pt/C6）下移的Pt d帶中心，這意味著Pt合金上ORR中間體的吸附減弱，從而促進了ORR動力學。

使用所制備的PtCo@Pt/C-6催化劑的燃料電池在0.67V（H₂/空氣）時顯示出額定峰值功率密度為1.1 W/cm2，并且在0.9V時的質量活性為0.49 A/mg_Pt，超過了美國能源部（1.0 W/cm2和0.44 A/mg_Pt）的目標。

這種方法展示了可擴展合成高ORR性能的PtTM/C催化劑的巨大潛力，并促進了它們在PEMFCs中的應用。

圖文導讀

圖1：展示了有序PtTM和PtT₃M合金的制備過程示意圖以及不同退火溫度下PtCo催化劑的XRD圖譜。

圖2：通過STEM和HAADF-STEM技術對PtCo@Pt/C-6催化劑的形貌進行了表征，展示了納米合金在碳載體上的均勻分布。

圖3：對催化劑的電子結構進行了表征，包括Pt 4f的XPS譜圖、Pt L₃-edge和Co K-edge的XANES譜圖以及Pt L₃-edge的EXAFS譜圖。

圖4：展示了催化劑在旋轉圓盤電極（RDE）測量中的氧還原反應（ORR）性能，包括CV和LSV曲線以及耐久性測試結果。

圖5：展示了PtCo@Pt/C-6和Pt/C在燃料電池中的性能，包括燃料電池設置示意圖、極化曲線、與DOE目標的性能指標對比以及峰值功率密度的比較。

總結展望

本研究成功合成了尺寸均勻、分散良好的納米級Pt金屬間化合物，這些化合物作為PEMFCs中的ORR催化劑，展現出了優異的催化活性和穩定性。

通過XPS和XAS結果表明，合金中Pt的d帶中心較低，有利于提高ORR性能。實驗結果表明，使用PtCo@Pt/C-6催化劑的膜電極組件（MEA）在0.9V時的質量活性達到0.49 A/mg_Pt，超過了美國能源部（DOE）的目標（0.44 A/mg_Pt），并且在耐久性測試后僅損失32 mV，遠低于Pt/C催化劑的78 mV。

這些結果證明了PtCo@Pt/C-6催化劑在PEMFCs中的實際應用潛力，為開發高性能、高穩定性的Pt基合金催化劑提供了新途徑。

文獻信息

標題：Pt?Pyrrole Complex-Assisted Synthesis of Carbon-Supported Pt Intermetallics for Oxygen Reduction in Proton Exchange Membrane Fuel Cells

期刊：ACS Catalysis

原創文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/22/5440dc957c/

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