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研究背景

電化學雙電層電容器（EDLCs）作為一類超級電容器儲能設備，擁有比電池更長的循環壽命和更出色的功率性能。其中，使用活性碳電極形成的EDLCs是最常見且最便宜的類型，這些電極由無序的、類似石墨烯的薄片構成，形成了具有不同孔徑分布的多孔網絡。為了提高這些設備的能量密度，許多研究都致力于改變納米多孔碳電極的結構，以調整碳孔徑。然而，過去的研究結果顯示，隨著碳孔徑減小，電容并沒有如預期般增加，這引起了人們對電容提高機制的深入探討。

隨著時間的推移，固態核磁共振（NMR）光譜已成為研究EDLC電極局部結構和電荷存儲機制的重要工具。NMR光譜測量碳材料飽和電解質時，可以分離出“孔內”和“孔外”離子的共振信號。Δδ值則可以量化這種區別，它是孔內共振化學位移與相應純電解質的化學位移之間的差值，是評估納米多孔碳局部結構無序程度的有力指標。

成果簡介

針對這一挑戰，劍橋大學化學系Alexander C. Forse教授團隊在“Science”期刊上發表了題為“Structural disorder determines capacitance in nanoporous carbons”的論文。他們通過對一系列商業納米多孔碳的評估，發現了電容與孔徑大小之間的缺乏相關性，并揭示了電極結構無序與電容之間的強相關性。更具有無序結構的碳材料表現出更高的電容，這是由于它們能夠更有效地在納米孔中儲存離子。因此，本研究為理解和利用無序結構來實現高能量密度超級電容器提供了新的思路和方法。這一發現有望為未來超級電容器的設計和優化提供重要的指導。

圖文導讀

圖1展示了研究碳材料的孔隙度與電容之間的關系。首先，在圖1A中展示了五種商業納米多孔碳材料的孔徑分布情況，發現它們具有相似的孔徑分布。然后，在圖1B中，展示了這五種碳材料在標準NEt4BF4/乙腈電解質中的電容值，發現盡管孔徑分布相似，但電容值卻存在顯著差異。此外，圖1C和圖1D展示了三種商業活性碳布的孔徑分布情況和電容值，結果表明，盡管孔徑分布和比表面積有所不同，但這些材料的電容值卻非常相似。進一步分析發現，電容與平均孔徑以及比表面積之間并沒有明顯的相關性（見圖1E和圖1F）。最后，通過X射線光電子能譜（XPS）測量得到的氧含量也沒有顯示出與電容的明顯相關性。這些結果表明，除了孔徑大小和表面積外，其他結構特征可能對電容具有影響。研究者的工作為理解和優化納米多孔碳材料的電容性能提供了重要見解，有助于指導超級電容器的設計和制備。

圖1. 研究中的碳材料孔隙率與電容的關系。

在圖2中，研究者首先利用魔角旋轉（MAS）核磁共振（NMR）光譜分析了電解質飽和的碳材料，以探究其局部結構有序性的差異。通過19F MAS NMR光譜，他們發現不同碳材料的化學位移差異（Δδ值），這表明不同結構無序性的碳材料在吸附離子方面存在顯著的差異。雖然未發現離子吸附容量與電容之間的明確相關性，但研究者發現電容與Δδ值之間存在相關性，具有較小Δδ值的碳材料顯示出較高的電容。此外，他們通過熱退火實驗驗證了這一假設，發現增加結構有序性會導致電容降低，從而進一步支持了結構無序性對電容的影響。

圖2. 局部結構無序性的表征及其與電容的相關性。

在圖3中，研究者通過現場NMR實驗探究了碳材料的電荷存儲機制，并研究了局部結構無序性對其的影響。圖3A展示了在不同電壓下充電電極的陽離子和陰離子的吸收情況。研究發現，對于結構更無序的碳材料，其在給定電壓下存儲離子的能力更強（圖3B）。進一步的分析表明，較小域的碳材料能夠更有效地存儲離子，從而導致了更高的電容。這些發現提示，碳材料的局部結構無序性不僅影響了電容的大小，還影響了其電荷存儲機制，從而為超級電容器的設計和優化提供了新的視角。

圖3. 兩種具有不同局部結構無序性的碳材的電荷補償機制。

總結展望

本文揭示了碳材料電容性能的一個關鍵因素，即電極的結構無序性。通過對商業活性炭進行一系列電化學測量和NMR光譜實驗，研究者們發現了電容與電極結構無序性之間的強相關性，而不是與孔徑大小或比表面積有關。這一發現為超級電容器電極材料的設計和合成提供了全新的視角和指導。此外，本研究還表明了NMR光譜技術在研究碳材料電極結構和性能方面的潛力，為開展進一步的研究提供了有力工具。

文獻信息

Xinyu Liu et al. ,Structural disorder determines capacitance in nanoporous carbons.Science384,321-325(2024).

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