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第一作者：Kai Dong, Yongchao Yao

通訊作者：孫旭平?、唐波、李權(quán)、Dongwei Ma

通訊單位：山東師范大學(xué)、電子科技大學(xué)、四川師范大學(xué)、河南大學(xué)等

論文速覽

硝酸鹽是一種用途廣泛的化合物，廣泛用于肥料、炸藥、制藥、染料和乳化劑等。目前，硝酸鹽的生產(chǎn)主要依賴于傳統(tǒng)的、能耗高的Haber–Bosch合成法和Ostwald氧化法。這些方法需要高溫高壓條件，導(dǎo)致大量能耗和溫室氣體排放。因此，開發(fā)一種新的、可持續(xù)的硝酸鹽合成方法是化學(xué)和工業(yè)領(lǐng)域的重要挑戰(zhàn)。

本研究提出了一種利用可再生電力驅(qū)動(dòng)的電化學(xué)氮氧化反應(yīng)（NOR），通過過氧化氫（H₂O₂）分解產(chǎn)生的羥基自由基（·OH）作為活性氧源，以替代傳統(tǒng)的Haber-Bosch和Ostwald工藝，直接從氮?dú)夂铣上跛猁}。

研究表明，該方法能夠?qū)崿F(xiàn)25.6%的法拉第效率和8.3 nmol s^?1 cm^?2的硝酸鹽產(chǎn)率。通過DEMS、HG-FTIR和EPR等技術(shù)，建立了一套綜合的基準(zhǔn)測試，以確認(rèn)氮?dú)饣罨恼鎸?shí)性并檢驗(yàn)由·OH介導(dǎo)的反應(yīng)機(jī)制。技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析強(qiáng)調(diào)了所提出方法的可行性和可持續(xù)經(jīng)濟(jì)價(jià)值，為替代傳統(tǒng)硝酸鹽生產(chǎn)工藝提供了一種新的環(huán)境友好型途徑。

圖文導(dǎo)讀

圖1：展示了氧源和氮氧化反應(yīng)（NOR）的熱力學(xué)能壘。通過比較，·OH作為氧源在NOR中具有更高的氧化潛力，并且能夠通過Pd(111)表面的低能量路徑有效生成。

圖2：通過原位差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）、高分辨率氣相傅里葉變換紅外光譜（HG-FTIR）和電子順磁共振（EPR）光譜，建立了一套標(biāo)準(zhǔn)化的測試程序，用于排除氮污染引起的假陽性。

圖3：展示了電化學(xué)性能和反應(yīng)機(jī)理。通過引入H₂O₂，顯著降低了NOR的過電位，并提高了法拉第效率和硝酸鹽產(chǎn)率。

圖4：擴(kuò)展了催化劑的應(yīng)用范圍，展示了十種不同催化劑在H₂O₂介導(dǎo)的NOR中的性能提升。

圖5：進(jìn)行了技術(shù)經(jīng)濟(jì)評估，展示了利用可再生電力通過電化學(xué)流電池生產(chǎn)NO₃^?的潛在經(jīng)濟(jì)優(yōu)勢。

總結(jié)展望

本研究成功開發(fā)了一種過氧化氫介導(dǎo)的氮?dú)怆娀瘜W(xué)氧化合成硝酸鹽的新方法，該方法具有較低的起始電位和較高的法拉第效率。

通過原位表征技術(shù)確認(rèn)了氮?dú)饣罨恼鎸?shí)性，并揭示了·OH在氮?dú)庋趸^程中的關(guān)鍵作用。此外，該方法的可持續(xù)性和經(jīng)濟(jì)性分析顯示了其替代傳統(tǒng)硝酸鹽生產(chǎn)工藝的潛力。

這項(xiàng)工作不僅為合成硝酸鹽提供了一種新的環(huán)境友好型途徑，也為電催化氧化反應(yīng)提供了新的視角，有望推動(dòng)相關(guān)工業(yè)過程的綠色可持續(xù)發(fā)展。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：H₂O₂-mediated electrosynthesis of nitrate from air

期刊：Nature Synthesis

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/22/aef601b20e/

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