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中科大Nano Letters：原位觀察+計(jì)算模擬，表面擴(kuò)散誘導(dǎo)非晶化促進(jìn)酸性O(shè)ER

第一作者：Yanmin Hu

通訊作者：鄭曉，楊晴，洪勛

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

論文速覽

本研究首先利用原位掃描透射電子顯微鏡觀察到鉑（Pt）納米粒子在二氧化釕（RuO₂）表面非晶化的過程。通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算，證實(shí)了Pt原子從Pt團(tuán)簇向RuO₂表面轉(zhuǎn)移形成非晶Pt的低能量勢壘和熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)力。

值得注意的是，在析氧反應(yīng)(OER)中，合成的非晶態(tài)Pt/RuO₂催化劑的質(zhì)量活性比商業(yè)RuO₂催化劑提高了14.2倍。無定形Pt/RuO₂水電解槽在1.70 V下達(dá)到1.0 A cm^-2，在200 mA cm^-2下穩(wěn)定80 h以上。

無定形Pt層不僅優(yōu)化了*O結(jié)合，而且增強(qiáng)了無定形Pt/RuO₂的抗氧化能力，從而提高了OER的活性和穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：Pt/a-RuO₂在加熱過程中的結(jié)構(gòu)演變。

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圖2：Pt原子在RuO₂(110)表面的擴(kuò)散行為和能量變化。

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圖3：a-Pt/RuO₂的微觀結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)。

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圖4：a-Pt/RuO₂的電催化性能測試。

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圖5：a-Pt/RuO₂在PEM-WE電解槽中的性能。

總結(jié)展望

綜上所述，作者通過原位STEM在原子尺度上實(shí)時(shí)觀察了Pt在Pt/a-RuO₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的擴(kuò)散行為，其中移動(dòng)的Pt原子在加熱過程中轉(zhuǎn)移到RuO₂表面并被捕獲。

DFT計(jì)算證明Pt原子更傾向于擴(kuò)散到RuO₂表面，AIMD模擬了RuO₂(110)表面Pt團(tuán)簇形成非晶態(tài)Pt的動(dòng)態(tài)過程。

值得注意的是，制備的a-Pt/RuO₂催化劑對OER的質(zhì)量活性比商用RuO₂催化劑提高了14.2倍。在PEM-WE電解池中，a-Pt/RuO₂作為陽極催化劑，在1.0 A cm^-2下提供1.70 V的低電壓，并在200 mA cm^-2下維持80 h。

DFT計(jì)算表明，無定形Pt簇的存在削弱了*O與無定形Pt/RuO₂的結(jié)合，并通過促進(jìn)*OOH的形成來確保更好的OER性能。同時(shí)，無定形Pt可以將電子捐贈(zèng)給附近的RuO₂，抑制Ru的過氧化，增強(qiáng)催化劑的穩(wěn)定性。直接了解貴金屬的擴(kuò)散行為可以為探索具有特定分散的貴金屬催化劑提供巨大的優(yōu)化潛力。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Surface-Diffusion-Induced Amorphization of Pt Nanoparticles over Ru Oxide Boost Acidic Oxygen Evolution

期刊：Nano Letters

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/23/1738b3aa96/

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