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華中科技大學(xué)王春棟團(tuán)隊(duì)AFM:莫特-肖特基結(jié)型催化劑在安培級電流密度下實(shí)現(xiàn)高性能肼輔助制氫

華中科技大學(xué)王春棟團(tuán)隊(duì)AFM:莫特-肖特基結(jié)型催化劑在安培級電流密度下實(shí)現(xiàn)高性能肼輔助制氫
文章信息
莫特-肖特基結(jié)型催化劑在安培級電流密度下實(shí)現(xiàn)高性能肼輔助制氫
第一作者:黃婭平,張霞
通訊作者:王春棟教授
通訊單位:華中科技大學(xué)
文章內(nèi)容
氫能是解決當(dāng)前能源危機(jī)和緩解環(huán)境污染問題的有效能源載體,電解水制氫是一種可靠、環(huán)保的技術(shù),可以很容易地將水轉(zhuǎn)化為清潔、可再生的氫能源。肼氧化反應(yīng)(HzOR)相較于析氧反應(yīng)(OER)具有更低的理論電勢(?0.33 V vs. RHE),作為替代電解水的陽極端反應(yīng)可以有效降低產(chǎn)氫電壓。利用貴金屬顆粒與半導(dǎo)體MOFs結(jié)合構(gòu)筑莫特-肖特基結(jié),界面處形成的內(nèi)建電場可以調(diào)控電子再分布,從而實(shí)現(xiàn)高效且穩(wěn)定的HER/HzOR雙功能電催化劑的制備。
華中科技大學(xué)王春棟團(tuán)隊(duì)AFM:莫特-肖特基結(jié)型催化劑在安培級電流密度下實(shí)現(xiàn)高性能肼輔助制氫
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基于此,華中科技大學(xué)王春棟教授團(tuán)隊(duì)制備了一種Pt@NiFc-MOF莫特-肖特基結(jié)型雙功能電催化劑,得益于界面形成的內(nèi)建電場誘導(dǎo)電子再分布,該催化劑可用于高效催化析氫反應(yīng)(HER)和肼氧化反應(yīng)(HzOR)。
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實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,制備的Pt@NiFc-MOF在安培級電流密度下具有優(yōu)異的HzOR性能(1.0 M KOH+0.5 M N2H4溶液,1500 mA cm?2下過電位為357 mV)及HER性能(1.0 M KOH溶液,1000 mA cm?2下過電位為252 mV)。在1.0 M KOH+0.5 M N2H4溶液中,構(gòu)建成雙電極電解槽(Pt@NiFc-MOF||Pt@NiFc-MOF),其OHzS能在超低電池電壓668 mV下實(shí)現(xiàn)2000 mA cm?2的電流密度,優(yōu)于目前報(bào)道的大部分電催化劑,并能穩(wěn)定工作120小時(shí),產(chǎn)氫法拉第效率為100%。此外, Pt@NiFc-MOF能在120分鐘內(nèi)將溶液中肼含量降低至約6 ppb,降解效率高達(dá)99%。
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理論計(jì)算表明,NiFc-MOF的功函數(shù)大于Pt NPs,差分電荷密度顯示電子在Pt處積累,證實(shí)了電子由Ni向Pt轉(zhuǎn)移,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。得益于界面處內(nèi)建電場誘導(dǎo)電荷密度重新分布,Pt@NiFc-MOF在HER中獲得最佳的△GH*,并對HzOR產(chǎn)生較低的能壘。
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Pt@NiFc-MOF作為陽極端為液態(tài)直接N2H4/H2O2燃料電池(DHHPFC, Pt@NiFc-MOF||Pt Net)系統(tǒng)提供了1.686 V的穩(wěn)定開路電壓,明顯高于Pt/C(1.597 V),其在各溫度下的峰值功率密度都要高于目前報(bào)道的部分電催化劑。鑒于Pt@NiFc-MOF||Pt Net具有極高的功率密度和優(yōu)異的穩(wěn)定性(在工業(yè)級安培電流密度水平),構(gòu)建的DHHPFC具有極大的實(shí)際工業(yè)應(yīng)用潛力。
通訊作者簡介
王春棟,男,華中科技大學(xué)集成電路學(xué)院/武漢光電國家研究中心雙聘教授、博士生導(dǎo)師,華中卓越學(xué)者。2013 年畢業(yè)于香港城市大學(xué)物理與材料科學(xué)系,獲博士學(xué)位;2013 年-2015 年先后在香港城市大學(xué),香港科技大學(xué),比利時(shí)荷語魯汶大學(xué)擔(dān)任高級助理研究員,高級副研究員,魯汶大學(xué) F+研究員,比利時(shí)弗拉芒政府科學(xué)基金會FWO學(xué)者。2015 年加入華中科技大學(xué)先后任副教授、教授。研究工作主要包括氫能與燃料電池、小分子氧化機(jī)制、單原子納米酶。王春棟教授是香港城市大學(xué)優(yōu)秀博士論文獎(jiǎng)獲得者,獲評/聘湖北省“楚天學(xué)者”計(jì)劃,根特大學(xué)訪問教授。擔(dān)任Advanced Powder Materials 雜志特聘編委,Rare Metals和eScience雜志青年編委。長期擔(dān)任Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater.,等四十余個(gè)國際著名雜志審稿人/仲裁人,香港研究資助委員會(RGC)和國家自然科學(xué)基金評審專家。在J. Am. Chem. Soc., Energy Environ. Sci., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等雜志發(fā)表 SCI 論文 180 余篇,其中第一作者及通訊作者130余篇(含多篇高倍引/熱點(diǎn)),他引1萬余次, H-因子 56(谷歌學(xué)術(shù))。作為項(xiàng)目負(fù)責(zé)人主持國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(政府間國際合作重點(diǎn)專項(xiàng)),國家自然科學(xué)基金3項(xiàng)(其中面上項(xiàng)目2項(xiàng)),湖北省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目十余項(xiàng)。入選全球前2%頂尖科學(xué)家榜單(2021-2023),全球前十萬科學(xué)家榜單。
課題組主頁:
https://www.wangcdlab.com/
原文信息
Mott-Schottky Barrier Enabling High-Performance Hydrazine-Assisted Hydrogen Generation at Ampere-Level Current Densities.10.1002/adfm.202401011

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