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Nature子刊：催化劑組裝MOF膜，CO2濃度增加27倍，促進電化學CO2RR！

第一作者：Subhabrata Mukhopadhyay

通訊作者：Núria López, Idan Hod

通訊單位：本·古里安大學

論文速覽

水溶液電解質中的電化學CO₂還原反應是一種生產附加值化學品和減少碳排放的有前途的途徑。然而，即使在氣體擴散電極（GDE）設備中，低水溶性CO₂的溶解度也限制了催化速率和選擇性。

本研究展示了一種通過在多相電催化劑上組裝的改性金屬-有機框架（MOF）薄膜，作為卓越的CO₂溶解層，能夠將其局部濃度增加約27倍，達到0.82 M。當安裝在氣體擴散電極上的Bi催化劑上時，MOF顯著提高了CO₂至HCOOH的轉化，選擇性超過90%，在-0.9 V vs RHE下部分HCOOH電流達到166 mA/cm2。

MOF還通過穩定反應中間體來促進催化作用，這一點通過原位紅外光譜和密度泛函理論（DFT）得到證實。因此，本研究提出的策略為增強多相電化學CO₂還原反應提供了新的分子手段，使其更接近實際應用的要求。

圖文導讀

圖1：UiO-66-CN膜在Bi催化劑上的組裝結構，以及BA-CN在UiO-66膜中缺失連接位點的附著方式，以及在Bi催化劑表面附近增加的局部CO₂濃度的示意圖。

圖2：通過PXRD圖譜確認了Bi-UiO-66-A-C的成功合成，并通過SEM-FIB橫截面圖像展示了Bi-UiO-66膜的多孔性、均勻性和連續性。

圖3：DFT模型結構，包括Bi(0001)表面、Zr6-oxo UiO-66節點、改性Zr6-oxo節點（UiO-66-CN）、BA-CN連接體，以及Bi-UiO66-CN的結構，包括BA-CN與Bi(0001)平面平行和垂直的兩種模式。

圖4：Bi-foil和UiO-66-A-C膜含Bi-foil在不同應用電位下的HCOOH和H₂的法拉第效率變化，以及HCOOH產生和H2析出反應的部分催化電流變化。

圖5：Bi-GDE-UiO-66-CN氣體擴散電極（GDE）的結構示意圖，以及Bi-GDE、Bi-GDE-UiO-66和Bi-GDE-UiO-66-CN在HCOOH產生法拉第效率和部分電流密度方面的變化。

圖6：通過ATR-IRRAS在Otto配置下的光譜，展示了UiO-66膜和UiO-66-CN膜在CO₂溶解方面的CO₂溶解程度，以及隨著CO₂濃度變化BA-CN峰強度的變化。

圖7：DFT計算的不同界面的N(2p) HOMO能量與CO₂吸附能量的關系，以及通過DFT計算的eCO₂RR生成HCOOH的兩條路徑的機理圖和反應能量。

圖8：在電化學CO₂還原條件下，Bi-foil、Bi-UiO-66和Bi-UiO-66-CN的ATR-IRRAS光譜，以及Bi-UiO-66-CN在不同應用電位下的-CN伸縮振動的ATR-IRRAS光譜。

總結展望

本研究通過在Bi催化劑上組裝含腈基團的UiO-66-CN MOF膜，顯著提高了電化學CO₂還原反應的活性和選擇性。UiO-66-CN膜不僅作為CO2的儲層，增加了局部CO₂濃度，而且通過次級球相互作用穩定了HCOOH中間體，從而提高了產物選擇性。實驗結果表明，UiO-66-CN改性的Bi催化劑在-0.9 V vs RHE下實現了166 mA/cm2的HCOOH部分電流密度，選擇性超過90%，達到了技術應用水平。

此外，通過原位紅外光譜和DFT計算，研究了CO₂的吸附和活化機制，為設計高效的多相電催化劑提供了分子水平的見解。這項工作展示了通過精確的分子設計來提升電催化劑性能的潛力，并為使用多功能材料在這些技術中的實際應用鋪平了道路。

文獻信息

標題：Local CO₂reservoir layer promotes rapid and selective electrochemical CO₂reduction

期刊：Nature Communications

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