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陜師大/清華/湖師大Angew：調(diào)控分子對(duì)稱(chēng)性，增強(qiáng)內(nèi)置電場(chǎng)，實(shí)現(xiàn)超分子光催化劑高效制氫！

第一作者：Xiaolin Zhu, Yihui Jia

通訊作者：朱曉林，朱永法，翟亞新，Jingyi Xu

通訊單位：陜西師范大學(xué)、清華大學(xué)、湖南師范大學(xué)

論文速覽

受自然啟發(fā)的超分子自組裝體是有吸引力的光催化劑，但它們的量子產(chǎn)率受到不良電荷分離和傳輸?shù)南拗?。通過(guò)對(duì)稱(chēng)性破缺增強(qiáng)內(nèi)置電場(chǎng)是提高電荷傳輸效率的有前景的策略。

本研究開(kāi)發(fā)了一種基于N雜環(huán)π共軛的蒽唑啉基超分子光催化劑SA-DADK-H+，通過(guò)非對(duì)稱(chēng)質(zhì)子化破壞了DADK的初始結(jié)構(gòu)對(duì)稱(chēng)性，導(dǎo)致分子偶極矩增加了約50倍，并促進(jìn)了SA-DADK-H+內(nèi)的有效電荷分離和傳輸。

質(zhì)子化過(guò)程還為水的吸附創(chuàng)造了許多活性位點(diǎn)，并作為關(guān)鍵的質(zhì)子中繼，顯著提高了光催化效率。值得注意的是，SA-DADK-H+展現(xiàn)了出色的析氫速率（278.2 mmol g^-1 h^-1）和在450 nm處的顯著的表觀量子效率（25.1%），在有機(jī)半導(dǎo)體光催化劑中處于前沿水平。

此外，非對(duì)稱(chēng)質(zhì)子化方法的通用性已成功應(yīng)用于其他四種光催化劑，提高了它們的光催化性能39至533倍。這些發(fā)現(xiàn)突出了非對(duì)稱(chēng)質(zhì)子化誘導(dǎo)的對(duì)稱(chēng)性破壞策略在定制超分子光催化劑以實(shí)現(xiàn)高效光合燃料生產(chǎn)中的潛力。

圖文導(dǎo)讀

圖1. SA-DADK-H+的構(gòu)建與表征。通過(guò)非對(duì)稱(chēng)質(zhì)子化驅(qū)動(dòng)的自組裝構(gòu)建了具有大偶極矩的SA-DADK-H+。

圖2: 電荷分離和電場(chǎng)強(qiáng)度分析。通過(guò)DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量，分析了SA-DADK-H+中的電荷分離和電場(chǎng)強(qiáng)度。

圖3: 時(shí)間分辨光譜研究。探究了DADK和SA-DADK-H+在水和TEOA溶液中的光生電荷分離特性。

圖4: 水吸附特性。研究了SA-DADK-H+的水吸附能力和親水性。

圖5: 光催化活性評(píng)估。評(píng)估了SA-DADK-H+的光催化產(chǎn)氫活性。

圖6：提出了SA-DADK-H+光催化HER的機(jī)制。

總結(jié)展望

本研究通過(guò)非對(duì)稱(chēng)質(zhì)子化策略成功構(gòu)建了一系列高性能的超分子光催化劑，用于制氫。對(duì)稱(chēng)性破壞導(dǎo)致分子偶極顯著增大，從而產(chǎn)生強(qiáng)內(nèi)置電場(chǎng)，驅(qū)動(dòng)電荷分離和遷移。此外，氫鍵化的N-H+和C=O在水吸附和質(zhì)子交換中起著重要作用，加速了表面反應(yīng)。

研究中，SA-DADK-H+展現(xiàn)了卓越的光催化析氫速率（278.2 mmol g^-1 h^-1）和在450 nm處的顯著表觀量子效率（25.1%），在有機(jī)半導(dǎo)體光催化劑中處于領(lǐng)先地位。

這項(xiàng)研究不僅將SA-DADK-H+定位為有機(jī)半導(dǎo)體光催化劑中的佼佼者，而且證明了該方法在提高其他催化劑效率方面的有效性，為太陽(yáng)能到燃料轉(zhuǎn)換技術(shù)的進(jìn)步做出了貢獻(xiàn)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Enhancing Built-in Electric Fields via Molecular Symmetry Modulation in Supramolecular Photocatalysts for Highly Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution

期刊：Angewandte Chemie International Edition

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/24/7daedbf0f9/

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圖4: 水吸附特性。研究了SA-DADK-H+的水吸附能力和親水性。

圖5: 光催化活性評(píng)估。評(píng)估了SA-DADK-H+的光催化產(chǎn)氫活性。

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