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在降低Pt用量的同時實現高活性和穩定性仍然是開發H₂/空氣燃料電池正極催化劑的重大挑戰。

基于此，中國科學技術大學曾杰教授和深圳大學王進教授等人報道了利用有機小分子衍生的N摻雜碳作為N源，制備了用于氧還原反應（ORR）的全N摻雜有序Pt₃Co催化劑（IM-Pt₃CoN）。

測試分析，IM-Pt₃CoN催化劑在H₂-O₂燃料電池中表現出高性能（2.4 W cm^-2的高功率密度，1.21 A /mg_Pt的質量活性（MA））和增強的穩定性（30k電壓循環后保持78.7% MA）。

在實際的H₂-空氣燃料電池測試中，經過加速耐久性測試（ADT），可實現1.01 W cm^-2的峰值功率密度和僅28 mV的0.8 A cm^-2電壓損失。

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了IM-Pt₃CoN催化劑優異的ORR活性和穩定性的機理。首先，作者假設摻雜的N原子占據了Pt₃Co的fcc核心中心，分別構建了具有Pt-skin結構的Pt₃CoN(111) slab和Pt₃Co(111) slab作為模型來表示IM-Pt₃CoN和IM-Pt₃Co催化劑。

結果表明，該體系中ORR的限速步驟（RLS）是OH*的解吸加氫生成H₂O。N的間隙摻雜可優化中間體的吸附（尤其是OH*的吸附），降低成水的能壘，從而提高ORR活性。

對比Pt₃Co(111)平板，Pt₃CoN(111)平板表現出較低的水平d帶中心，其具有優越的ORR活性。Pt-d軌道和Co-d軌道與N-p軌道有一定程度的重疊，說明IM-Pt₃CoN催化劑的高穩定性源于N與Pt和Co的相互作用。

Pt₃CoN(111)板的E_V-Pt和E_V-Co明顯高于Pt₃Co(111)板（E_V-Pt和E_V-Co），表明IM-Pt₃CoN催化劑具有優越的穩定性。總之，IM-Pt₃CoN的ORR活性的提高可歸因于N摻雜引起的電子效應的改變，調節了中間體的結合能，促進了有效的電子轉移，從而降低了RLS的過電位。

In Situ Nitrogen Infiltration into an Ordered Pt₃Co Alloy with sp-d Hybridization to Boost Fuel Cell Performance. ACS Catal., 2024, DOI: 10.1021/acscatal.3c06223.

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