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單原子Fe-N-C在可持續能源和催化研究領域具有優異的反應性，但在高溫熱解法合成Fe-N-C過程中，想得到致密的Fe-N₄位點而不需要納米鐵顆粒（Fe NPs）燒結是一個難題。

基于此，廈門大學孫世剛院士和姜艷霞教授等人報道了一種低溫合成Fe-N-C的新方法。以FeCl₂為鐵源，在低至360 °C時，氫氣環境有利于合成過程中的除氧和脫氯過程，有效地促進了Fe-N₄位點的形成，而沒有Fe NPs聚集。

FeNC-H₂-360催化劑在燃料電池中的半波電位為0.85 V，峰值功率密度為1.21 W cm^-2，具有良好的Fe分散性能（8.3 wt%）和酸性ORR活性。

VASP解讀

在乙醇環境中第一O原子轉移的約束分子動力學（MD）研究中，作者考慮了擴散過程，當FeCl₂配合物移動到N原子附近時，自由能譜逐漸上升。在優勢構型O₂的轉變區，N-O、Fe-O和O-O的平均距離發生突變。

自由能分布達到最大值，相應的O₂構型以線性模式占主導地位，在N原子處吸附。隨后，氧解離形成N-O鍵，自由能譜直線下降。乙醇在一定程度上促進了O₂的解離，室溫下的解離勢壘約為0.29 eV，由于O₂在N原子處的構型轉變和吸附所致。

此外，在還原過程中大量的C損失會降低材料的結構穩定性，甚至降低催化過程中活性位點的穩定性。釋放的Fe原子可以通過反金屬化反應參與活性位點的形成，這種反應強烈依賴于Zn-N₄位點的可用性，但高溫下的碳熱還原可以導致金屬Fe原子的形成。N含量在高溫下很難保持在較高的水平，因此在高溫下阻礙了Fe-N₄活性位點密度的進一步增加。

Unveiling Low Temperature Assembly of Dense Fe-N₄ Active Sites via Hydrogenation in Advanced Oxygen Reduction Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI:10.1002/anie.202404766.

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