中科大俞書宏院士/倪勇/劉建偉,最新Nature子刊! 2024年4月25日 下午2:30 ? T, 頂刊 ? 閱讀 42 成果簡介 一維分段異質(zhì)納米結(jié)構(gòu)(one-dimensional segmented heteronanostructures, 1D-SHs)具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)、在組合物和界面之間的協(xié)同作用,其應(yīng)用前景廣闊。然而,開發(fā)一種簡單、通用和可控的合成方法來制造1D-SHs還是一個(gè)挑戰(zhàn)。基于此,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏院士、倪勇教授和劉建偉教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了基于化學(xué)計(jì)量條件下的反應(yīng)策略,開發(fā)了一種簡單而通用的溶液合成1D碲化物SHs的方法。作者合成了大約25個(gè)周期性1D SHs,包括17個(gè)納米線-納米線(NW-NW)和8個(gè)涉及13種元素的納米線-納米管(NW-NT)納米結(jié)構(gòu)。 具體而言,作者通過相場模型建立了應(yīng)力誘導(dǎo)的有序機(jī)制,以描述從較差有序條紋到周期性的有序演化的合理化,并進(jìn)一步提出了孤立生成、條紋穿透和分段有序三階段演化過程。為證明分段異質(zhì)結(jié)構(gòu)的優(yōu)越性,作者選擇了Ag2Te/PbTe SHs作為熱電性能測試的原型。目前的方法可能會(huì)影響功能導(dǎo)向納米材料的制備以及對1D復(fù)雜的納米結(jié)構(gòu)中周期性、有序性的理解。 研究背景 由于不同組分和界面之間的協(xié)同效應(yīng),1D-SHs的規(guī)則圖形設(shè)計(jì)至關(guān)重要。非均相界面決定了多組分之間的電子和磁耦合,促進(jìn)了光催化水分解過程中的電子/空穴輸運(yùn)和熱電應(yīng)用中的聲子散射。因此,合理設(shè)計(jì)和精確合成1D-SHs對下一代納米結(jié)構(gòu)在許多領(lǐng)域的應(yīng)用具有決定性作用。科研人員開發(fā)了氣-液-固生長、液-液-固生長等方法來制造1D-SHs,但對分割組合、分段分離和接口類型的額外控制還是一個(gè)巨大的問題。同時(shí),這些前驅(qū)體順序添加、擴(kuò)散限制有序和應(yīng)變誘導(dǎo)的反應(yīng)機(jī)制,值得進(jìn)一步完善納米尺度的生長機(jī)制。 碲化物材料在理論體積容量和導(dǎo)電性方面具有顯著優(yōu)勢,使其成為不同儲(chǔ)能和光電子應(yīng)用的有希望候選者,同時(shí)碲化物的密度高,可產(chǎn)生更高的體積能量密度。因此,構(gòu)建一個(gè)簡單、可擴(kuò)展的平臺(tái)來形成1D碲化物SHs庫,解釋它們的整個(gè)演化機(jī)制,并探索它們有前景的應(yīng)用,已成為一個(gè)關(guān)鍵問題。 圖文導(dǎo)讀 在NW溶液中,加入絡(luò)合劑NH4SCN和低于化學(xué)計(jì)量量的Ag+后,反應(yīng)在幾分鐘內(nèi)完成,顏色由淡黃色變?yōu)楹稚砻髦苽涞腡e/Ag2Te NWs顯示出分段的非均質(zhì)納米結(jié)構(gòu)。根據(jù)EDS映射看出,Te/Ag2Te NWs具有Te軸向均勻分布和Ag離散分布的特征。晶格間距為0.194 nm和0.201 nm,分別指向Te平面和Ag2Te(100)平面。原子界面視圖表明,Te和Ag2Te獨(dú)立形成它們的晶格,表明Ag2Te的面與Te的{001}面結(jié)合。此外,Te/Ag2Te中Te 3d5/2的結(jié)合能為575.95 eV,Te和Ag2Te的結(jié)合能分別為575.84和576.06 eV。 圖1. Te/Ag2Te SHs的形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征 圖2.探究Te/Ag2Te SHs超晶格的形成過程 作者系統(tǒng)研究了Te/Ag2Te SHs從無序條紋納米結(jié)構(gòu)向有序分段異質(zhì)納米結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變,以揭示Te/Ag2Te SHs有序的潛在機(jī)制。通過理論模擬發(fā)現(xiàn),距離較近的片段相互吸引并融合成一個(gè)連續(xù)體,距離較遠(yuǎn)的片段相互排斥,最終形成片段Te/Ag2Te。作者選擇了兩段Ag2Te(棕色)、一段Te(橄欖色)和周圍的Ag+溶液(藍(lán)色)進(jìn)行研究。灰色球代表自由遷移的Ag+,白色球是已遷移到Te段的Ag+,而紅色球是由于高遷移率和平衡而移回Ag2Te段的Ag,黑色箭頭表示Ag+在NW固體和周圍溶液之間的遷移。在產(chǎn)生無序條紋后,在理想的Te/Ag2Te納米結(jié)構(gòu)中Te相中沒有Ag。在弛豫過程中,由于Ag的高遷移率,Ag2Te片段中的Ag擴(kuò)散到鄰近的Te中。 圖3. Te/Ag2Te SHs的有序演化 圖4.化學(xué)轉(zhuǎn)化和獲得的1D SHs 作者選擇Ag2Te/PbTe SHs作為模型,從概念上展示軸向SHs的性能。對比PbTe基熱電納米材料的低/中溫窗口,Ag2Te/PbTe SHs在625 K時(shí)的seebeck系數(shù)為159 μV K-1,功率因數(shù)達(dá)到130 μW m-1 K2。值得注意的是,由于界面的非均質(zhì)性,Ag2Te/PbTe SHs比PbTe-Ag2Te NW混合物具有更高的功率因數(shù)。載流子在SHs中的軸向運(yùn)動(dòng),特別是從Ag2Te到PbTe的躍遷,會(huì)在異質(zhì)界面處出現(xiàn)能量態(tài)不匹配的問題。 圖5. Ag2Te/PbTe 1D SHs的熱電性能和能帶結(jié)構(gòu) 文獻(xiàn)信息 Stress-induced ordering evolution of 1D segmented heteronanostructures and their chemical post-transformations. Nature Communications, 2024, DOI: 10.1038/s41467-024-47446-7. 原創(chuàng)文章,作者:Gloria,如若轉(zhuǎn)載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/04/25/d68f950732/ 催化 贊 (0) 0 生成海報(bào) 相關(guān)推薦 南理工陸瑞鋒AM: 用于水分解的扭曲gC3N4雙層中的超快層間電荷分離、增強(qiáng)的可見光吸收和可調(diào)過電位 2023年10月12日 JACS:導(dǎo)電鋰離子MOF正極 2023年11月2日 小熒光大作用!清華大學(xué)何向明/楊洋/危巖AM:利用熒光示蹤劑實(shí)現(xiàn)SEI跟蹤! 2023年10月4日 ?炸裂!Nature:學(xué)術(shù)打假正式進(jìn)入AI時(shí)代,圖片造假藏不住了! 2023年10月15日 ACS Catal.:析氫反應(yīng)催化位點(diǎn)理解和設(shè)計(jì)的理論研究進(jìn)展 2024年2月28日 ?計(jì)算+實(shí)驗(yàn)頂刊:Nature子刊、AFM、AEM、Small、ACS Catalysis等成果精選! 2023年10月12日