氨作為碳中和能源載體，在重塑未來能源格局方面前景廣闊。盡管哈伯-博世工藝在氨生產中具有持久的重要性，但其大量的碳排放和能源需求需要更可持續的途徑。
本研究提出了一種通過光激發增強的先進合成氨路線，該路線根本性地改變了氮氣（N2）分子的活化路徑。這種改變顯著降低了反應活化能，從而顯著提高了反應效率。
光激發的影響在合成氨速率上達到了前所未有的18 mmol g?1 h?1，比傳統的熱催化過程高出2.57倍。更重要的是，光輔助減少了約16%的熱能輸入，使其在大幅提高能效的同時，與熱催化相當。
本研究開發的基于半導體的單原子催化劑，通過光和熱的結合，顯著提升合成氨效率。孤立的釕位點在CeO2顆粒表面通過微調局部電子結構和作為結合位點發揮關鍵作用。
在光照下，CeO2產生電子-空穴對，電子被捕獲到釕位點形成局部電子富集區域。這些電子富集區域有效激活了吸附在釕位點上的未解離N2分子，促進了沿聯合路徑的加氫作用，從而降低了氮還原的速率限制步驟的能量障礙。
這項工作揭示了通過實施光輔助策略顯著提高合成氨中熱能有效利用的有前景的方法，為設計和擴展更環保的人工固氮催化系統鋪平了道路。
標題：Photoexcitation Altered Reaction Pathway Greatly Facilitate Ammonia Synthesis Over Isolated Ru Sites
期刊：Advanced Energy Materials
DOI：10.1002/aenm.202303792
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