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重要的清潔燃料，可用作生產天然氣、炭黑和其他高附加值化學品的工業原料。盡管人們為提高CO₂光還原生成CH₄的效率做了大量的工作，但由于該過程是一個八電子還原反應，復雜的質子-電子轉移途徑容易導致產生不需要的產物，嚴重阻礙了CH₄的形成。因此，開發高效的催化劑來操縱質子-電子轉移途徑以選擇性地將CO₂光還原為CH₄具有重要意義。

?中科大/江大Nano Lett.: N摻雜誘導鈣鈦礦中形成協同位點，實現CO2高選擇性光還原為CH4

近日，中國科學技術大學謝毅、江南大學焦星辰和陳慶霞等設計了一種含有雙金屬位點的N原子摻雜La₂Ti₂O₇納米片催化劑(N-La₂Ti₂O₇)，其能夠通過改變反應途徑來高選擇性地將CO₂光還原為CH₄。

研究人員利用光譜表征揭示了N-La₂Ti₂O₇上的反應過程：CO₂分子首先附著在催化劑的表面。然后CO₂*與H₂O解離產生的質子相互作用，形成*COOH；隨后，通過*COOH的進一步質子化形成*CO。重要的是，*CO解吸會產生CO，如果CO*進一步質子化則最終形成CH₄產物。

理論計算表明，N原子摻入到La₂Ti₂O₇納米片中導致Ti和La原子上的電子濃度增加，有助于構建協同活性位點同時錨定反應中間體；更重要的是，由于在La₂Ti₂O₇納米片中摻雜了N原子，CHO*中間體的形成能降低，促進了隨后的質子化過程形成CH₄而不是CO*脫附。因此，N-La₂Ti₂O₇納米片表現出約7.97 μL h^-1的CH₄生成速率，產物選擇性和電子選擇性分別為87.7%和96.6%。

綜上，該項工作揭示了建立的協同活性中心在調控反應步驟以提高產物選擇性中起到的重要作用，為設計高效的CO₂光還原催化劑提供了有效的策略。

Nitrogen doping-roused synergistic active sites in perovskite enabling highly selective CO₂ photoreduction into CH₄. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c00748

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