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第一作者：Huimin Zhang, Jingyi Qiu

通訊作者：張浩，李峰

通訊單位：軍事科學院防化研究院、中科院金屬所

論文速覽

多孔碳具有優異的電子和離子傳輸能力，理想的多孔碳具有高比表面積和電子電導率，但是傳統的制備方法要么產率低，要么碳質量差。

本研究開發了一種自下而上合成高度介孔-微孔石墨碳（MGC）的鋰熱方法，通過聚四氟乙烯粉末和熔融鋰金屬之間的自蔓延高溫反應，以毫秒級速度合成了具有高度石墨化和連續開放孔結構的介-微孔碳（MGC）。

這種MGC展現了優異的電化學電容性能，包括出色的功率能力和超長期的循環穩定性。該制備過程不僅時間短、產率高，而且可擴展至工業生產水平。

圖文導讀

圖1：通過PTFE粉末和熔融鋰金屬反應合成高度多孔石墨化碳的示意圖。透射電子顯微鏡（TEM）和高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM）圖像顯示了產品的多孔微觀結構和連接的孔道，以及由多層碳層包圍的納米尺度孔洞網絡。

圖2：通過X射線衍射（XRD）、拉曼光譜、電子能量損失譜（EELS）和X射線光電子能譜（XPS）對多孔石墨碳進行表征，確認其高度石墨化的結構和優異的電導率。

圖3：MGC在EMIMBF₄電解液中的超級電容器性能，包括循環伏安（CV）曲線、恒流充放電（GCD）曲線、比電容隨電流密度變化的曲線、Nyquist圖、相位角與頻率的關系以及循環穩定性測試。

圖4：COMSOL多物理場模擬展示了不同孔結構中電解液離子通量的分布，以及BF₄^?離子與具有不同缺陷的碳基面層的吸附能計算，揭示MGC中離子快速傳輸的機制。

總結展望

本研究展示了可擴展且超快的鋰熱合成過程，用于制備高度多孔、低氧含量的石墨碳。這種MGC具有相互連接的開放孔道，有助于離子在電極體內部的傳輸和遷移。作為超級電容器的電極材料，即使在電流密度從10.0 A/g增加到200.0 A/g時，MGC在EMIMBF₄電解液中仍展現了理想的倍率性能和超過90%的電容保持率。

此外，MGC還在具有內部并聯結構的袋式電池中展示了其優于商用活性炭的優勢，顯示出47 Wh/kg_MGC的比能量和175 kW/kg_MGC的比功率。該方法以超高溫和固態試劑為特征，通過其他金屬元素(鈉、鉀、鎂、鋁等)擴展到制造高度石墨化的多孔碳。

MGC在實際軟包電池中也展現了優越的性能，與商業化活性炭電極相比具有更高的比電容和能量密度。這種通過超高溫和固態反應劑制備的石墨化多孔碳的方法，為電化學能源存儲和輸送的實際應用提供了有前景的策略。

文獻信息

標題：Sub-millisecond lithiothermal synthesis of graphitic meso–microporous carbon

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47916-y

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