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→4NH₃+3O₂)，而且還可以使用其他含氮化合物作為原料，如一氧化氮(NO)和硝酸鹽(NO₃^?)。特別是，利用來(lái)自燃料燃燒、汽車(chē)尾氣、農(nóng)業(yè)和工業(yè)污水或其他有害污染物的廢NO₃^?氮源轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的NH₃，被認(rèn)為是“一石二鳥(niǎo)”的戰(zhàn)略。但是，由于水電解質(zhì)中NO₃^?的化學(xué)惰性和競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)，在沒(méi)有催化劑的情況下，上述過(guò)程的反應(yīng)速率和法拉第效率(FE)相對(duì)較低。因此，開(kāi)發(fā)高活性、高選擇性的催化劑對(duì)電化學(xué)合成NH₃的工業(yè)化具有重要意義。

?四單位聯(lián)合ACS Catal.: Cu納米顆粒修飾ZnO納米線(xiàn)，優(yōu)化NO3?吸附以高效催化NO3?RR

近日，暨南大學(xué)李慶陽(yáng)、紐約州立大學(xué)布法羅分校武剛、大連理工大學(xué)劉安敏和河北工業(yè)大學(xué)許杰等合成了一種納米Cu顆粒分散在ZnO納米線(xiàn)陣列上的電催化劑(Cu@ZnO NWA)，用于高選擇性催化NO₃^?還原反應(yīng)(NO₃^?RR)。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，Cu@ZnO NWA催化劑的NH₃產(chǎn)率為6.03 mg cm^-2 h^-1，法拉第效率為89.14%，并且在含有0.05 M KNO₃的0.1 M KOH溶液中對(duì)NO₃^?RR具有超過(guò)30次循環(huán)的重復(fù)使用性能和超過(guò)100 h的穩(wěn)定性，優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的大多數(shù)Cu基催化劑。

基于實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果，研究人員揭示了Cu@ZnO NWA的優(yōu)異NO₃^?RR活性來(lái)源。具體而言，Cu納米粒子與ZnO納米線(xiàn)之間的協(xié)同作用導(dǎo)致電子在Cu/ZnO界面的局域化，從而形成缺電子Cu，并且親電的Cu比電中性的Cu更容易吸附電負(fù)性NO₃^?，從而進(jìn)一步降低速率控制步驟的NO₃^?RR能壘。因此，Cu@ZnO NWA對(duì)NO₃^?RR的電催化動(dòng)力學(xué)性能優(yōu)于Cu納米粒子。

值得注意的是，該項(xiàng)工作所提出的合成方法也可以推廣到各種載體表面，極大地拓展了其在電化學(xué)合成NH₃中的應(yīng)用場(chǎng)景，這對(duì)緩解資源短缺和環(huán)境污染問(wèn)題具有重要意義。

ZnO nanowire arrays decorated with Cu nanoparticles for high-efficiency nitrate to ammonia conversion. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c04398

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