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?清華/電子科大Nature子刊：構建鈣鈦礦/沸石復合催化劑，串聯催化CO2轉化為芳烴

二氧化碳(CO₂)與可再生氫氣(H₂)定向轉化為具有高價值的重碳產品(C₆₊)，為實現化工凈零生產提供了一條可持續的途徑。

目前，研究人員開發了一系列金屬氧化物/沸石化合物來催化CO₂加氫反應。其中，CO₂首先在金屬氧化物上加氫反應形成C_2-4有機物，然后沸石結構將這些物種捕獲在其封閉的酸性孔隙中，并催化隨后向芳烴的復雜轉化。然而，這種復雜的反應過程常常導致氧化物和沸石之間的C-C偶聯速率不匹配，以及沸石通道內發生產物異構化。為了解決這些問題，在串聯體系中將氧化物的CO₂加氫結構域與C-C耦合結構域分離可能是金屬氧化物/沸石催化劑的一個潛在策略。

換句話說，通過保持強大的加氫活性，同時調節金屬氧化物的C-C偶聯傾向，具有高效定向串聯轉化CO₂至芳烴的巨大潛力。

近日，清華大學魏飛、陳曉、張晨曦和電子科技大學彭翃杰等報道了一種新型的復合鐵氧化物/沸石系統(LaFeO₃/H-ZSM-5)。其中，LaFeO₃鈣鈦礦具有[FeO₆]八面體和Fe 3d帶結構，可以提供優越的穩定性和特殊的抗滲碳能力。

結果表明，與傳統的鐵基催化劑通常表現出高的C₂₊選擇性不同，LaFeO₃/H-ZSM-5上抑制了碳化鐵的形成，從而抑制了氧化物上不受控制的C-C偶聯，確保LaFeO₃上的CO₂加氫產生主要的關鍵C₁產物(CH₄選擇性>90%)，而C-C偶聯主要發生在H-ZSM-5沸石內。

LaFeO₃鈣鈦礦和H-ZSM-5之間的協同作用導致對烴選擇性的精確控制，CO₂轉化率超過60%，芳烴選擇性超過85%，CO選擇性<10%，優于文獻報道的其他鐵基催化劑。此外，LaFeO₃/H-ZSM-5催化劑也表現出良好的耐久性，在連續運行超過1000小時后沒有發生明顯的活性下降，芳烴產量的衰減率明顯低于其他報道的復合體系。

總的來說，LaFeO₃在串聯CO₂轉化中的成功實施不僅突出了活性金屬基鈣鈦礦在工業CO₂循環中的巨大潛力，而且預示著鈣鈦礦介導的串聯催化為CO₂的廣泛利用和化學合成提供了一條可持續和可擴展的途徑，為脫碳化學工業鋪平了道路。

Upgrading CO₂ to sustainable aromatics via perovskite-mediated tandem catalysis. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-47270-z?

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