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他，手握26篇Nature正刊，剛發(fā)表第18篇Nature Catalysis！

成果簡介

生物質(zhì)包含了從大氣中捕獲的碳，可以作為生產(chǎn)有價值的化學(xué)品和燃料的可再生原料。美國西北大學(xué)/多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士團(tuán)隊綜述了電化學(xué)方法如何影響生物質(zhì)增值，其重點是確定利用可再生電力和原料、通過電化學(xué)來實現(xiàn)增值產(chǎn)品的化學(xué)轉(zhuǎn)化。首先，作者建議該領(lǐng)域應(yīng)該探索擴(kuò)大從生物原料中提取的平臺化學(xué)物質(zhì)的范圍，從而為從石油中提取分子提供途徑。

其次，作者介紹了利用水作為氫源和可再生電力作為動力，將生物質(zhì)通過電催化過程生產(chǎn)高能燃料。最后，作者研究了電化學(xué)解聚的潛力，以保留原料中的關(guān)鍵官能團(tuán)，從而避免在傳統(tǒng)解聚路線中、由于苛刻預(yù)處理而導(dǎo)致這些官能團(tuán)的丟失。在這些事項的基礎(chǔ)上，作者提出了生物質(zhì)和電化學(xué)整合的路線圖，并提供了進(jìn)一步挖掘電化學(xué)生物質(zhì)增值潛力所需的里程碑。

相關(guān)工作以《Progress and roadmap for electro-privileged transformations of bio-derived molecules》為題在《Nature Catalysis》上發(fā)表論文。值得注意的是，這也是Edward H. Sargent院士在《Nature Catalysis》上發(fā)表的第18篇論文。

圖文導(dǎo)讀

圖1 生物質(zhì)增值與電轉(zhuǎn)化過程分析

如今針對生物質(zhì)增值這一課題顯示出一些局限性。第一個擔(dān)憂是，目前許多生物燃料依賴于第一代可食用原料，這可能會與糧食供應(yīng)競爭，并可能改變土地使用方式，增加糧食成本。從圖1a中看出，當(dāng)使用木質(zhì)纖維素生物質(zhì)作為飼料時，與使用糖和淀粉作物相比，通過熱解、水熱液化或加氫加工生產(chǎn)呋喃、脂肪族和芳烴的過程能量輸入(PEI)要高得多。此外，現(xiàn)有生物質(zhì)轉(zhuǎn)化過程的第二個問題與轉(zhuǎn)化溫度(氣化時高達(dá)1300°C)和壓力(從20到300 bar)方面的苛刻操作條件有關(guān)。這些都需要專門的基礎(chǔ)設(shè)施，并且通常不利于工廠設(shè)計的模塊化。較高的PEI也增加了產(chǎn)品的碳強(qiáng)度。

在這個視角中，作者將生物質(zhì)衍生分子的電轉(zhuǎn)化(圖1b)定義為利用可再生電力作為動力，H₂O作為氫源，CO₂作為碳源進(jìn)行碳?xì)浠衔镛D(zhuǎn)化的轉(zhuǎn)化。在適合模塊化部署的溫和條件下進(jìn)行，并選擇性地產(chǎn)生所需的產(chǎn)品范圍與最小的副反應(yīng)。在生物質(zhì)電化學(xué)增值方面提出了三個優(yōu)先事項，以滿足對碳排放和節(jié)能化學(xué)品生產(chǎn)的需求，并為凈零排放提供了路線圖，包括擴(kuò)大生物質(zhì)衍生原料和電化學(xué)增值產(chǎn)品的范圍，提出將生物質(zhì)電化學(xué)轉(zhuǎn)化為高能燃料，以及追求生物質(zhì)原料的直接電化學(xué)解聚。

圖2 近十年來生物質(zhì)電化學(xué)增值的研究進(jìn)展

電化學(xué)方法可以提供具有氧化和還原電位的溫和反應(yīng)條件，電解質(zhì)可以精細(xì)地氧化或還原所需的官能團(tuán)。這包括只選擇性氧化多元醇的一個二級醇(例如甘油)，優(yōu)先氧化一個醇基而不是一個醛基(反之亦然)，以及只將一個醇基氧化為一個醛基而不進(jìn)一步氧化為羧基。芳香族分子和不飽和烴的還原價化為電化學(xué)還原燃料、燃料添加劑和其他碳?xì)浠衔锂a(chǎn)品提供了機(jī)會。這些生物質(zhì)平臺化學(xué)品的電化學(xué)氧化和還原轉(zhuǎn)化都可以保留所需的官能團(tuán)，同時修飾化學(xué)結(jié)構(gòu)，以獲得多樣化的高選擇性下游產(chǎn)品。

在過去十年發(fā)表的一系列電化學(xué)生物質(zhì)增值途徑如圖2a所示。在評估候選化學(xué)品時，考察了三組生物質(zhì)衍生原料：生物醇(甘油和乙醇)、生物酸(甲酸和乙酰丙酸)和呋喃(5-羥甲基糠醛(HMF)和糠醛)。每一類化學(xué)品都有各種有價值的衍生物，市場巨大且不斷增長(圖2b)。這些化學(xué)品的增值可能會導(dǎo)致產(chǎn)品作為石化產(chǎn)品的直接替代品，或者可能會被可以進(jìn)一步加工以提供類似有用的物理和化學(xué)特性的化學(xué)品取代。某些化學(xué)物質(zhì)可以通過電化學(xué)轉(zhuǎn)化獲得，具有高選擇性、高能效和高反應(yīng)速率。

例如，HMF是最通用的化學(xué)品之一，能夠通過氧化和還原處理服務(wù)于各種產(chǎn)品。然而，它主要是電化學(xué)轉(zhuǎn)化為FDCA的研究對象(圖2a)。作者建議重點關(guān)注其中間體和工藝的升級，以控制和多樣化電化學(xué)產(chǎn)品。例如，通過利用原位光譜和量子力學(xué)模擬，研究人員對HMF的電氧化機(jī)理有了深入了解：2,5-二甲酰呋喃和5-羥甲基呋喃-2-羧酸的關(guān)鍵中間體已被確定，并提出了包括氫原子轉(zhuǎn)移(HAT)和氫化物轉(zhuǎn)移在內(nèi)的機(jī)制。這些見解有助于開發(fā)針對非FDCA產(chǎn)品的催化劑和系統(tǒng)，并使HMF原料的產(chǎn)品范圍多樣化。

圖3 電化學(xué)生物質(zhì)增值途徑

圖3a顯示了從電化學(xué)原料解聚到儲存可再生能源的燃料，再到通過生物質(zhì)化學(xué)品進(jìn)行增值得到有附加價值的化學(xué)品。以木質(zhì)纖維素生物質(zhì)為例，圖3b顯示了燃料生產(chǎn)中生物質(zhì)增值的常規(guī)途徑和電化學(xué)替代品的能量消耗。每個盒子的長度與它的能量消耗相對應(yīng)。黃色代表：低能熱化學(xué)過程，例如纖維素水解；淺棕色代表：高能量的熱化學(xué)過程，如熱解；深棕色代表：能量最密集的熱化學(xué)過程，例如，氣化；綠色代表：電化學(xué)過程，例如，ECH；藍(lán)色代表：分離過程。

電化學(xué)提供了在溫和條件下預(yù)處理木質(zhì)纖維素原料的途徑(圖3c)。特別是當(dāng)使用木質(zhì)素衍生的化學(xué)物質(zhì)時，電化學(xué)解聚可以在陽極進(jìn)行，以傳遞各種生物酸，從而保留有價值的羧基，或者在陰極進(jìn)行木質(zhì)素鍵的選擇性還原性C-C裂解。了解木質(zhì)纖維素原料中電化學(xué)解聚機(jī)理的一種方法是研究木質(zhì)素片段二聚體的降解，因為鍵的選擇性裂解對于了解如何保存有價值的苯環(huán)和官能團(tuán)至關(guān)重要。通過木質(zhì)素二聚體的ECH可以得到芳香單體，包括苯酚、愈創(chuàng)木酚和丁香醇，各種報道表明使用單金屬催化劑材料可以得到混合的產(chǎn)物分布。此外，通過電位控制可調(diào)節(jié)的電化學(xué)氧化或還原能力，可以潛在地用于選擇性地處理混合木質(zhì)纖維素原料中的纖維素和木質(zhì)素，從而減輕了對兩者的昂貴上游分離的需要。

圖4 生物質(zhì)電轉(zhuǎn)化發(fā)展路線圖

電力碳強(qiáng)度的降低為電化學(xué)與生物質(zhì)衍生原料的配對提供了途徑。然而，到目前為止，電化學(xué)生物質(zhì)增值在很大程度上僅限于基礎(chǔ)研究。在圖4中，總結(jié)了電化學(xué)和生物質(zhì)增值結(jié)合有助于實現(xiàn)凈零脫碳目標(biāo)的里程碑。第一階段的目標(biāo)是突出每個優(yōu)先路徑的近期成就，第二階段映射到相應(yīng)的可交付成果，標(biāo)志著研究轉(zhuǎn)化為工業(yè)應(yīng)用，第三階段描述了每個優(yōu)先事項對2050年凈零排放結(jié)果的貢獻(xiàn)方式。為了應(yīng)對上述挑戰(zhàn)，需要從電化學(xué)、材料科學(xué)和系統(tǒng)工程等方面進(jìn)行綜合研究。

文獻(xiàn)信息

Progress and roadmap for electro-privileged transformations of bio-derived molecules，Nature Catalysis，DOI：10.1038/s41929-024-01131-6

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