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?理化所JACS: 疏水通道調控氣體傳輸和局部濃度，實現安培級電流密度CO2電解

在安培級電流密度下選擇性地將二氧化碳轉化為多碳(CO₂-C₂₊)產品是一種有效和可持續的碳廢物升級和循環戰略。在如此高的電流密度下，要獲得良好的CO₂-C₂₊轉化性能，必須有高效的CO₂轉移，以補償其快速消耗，并使電極表面的CO₂濃度保持恒定和較高。

到目前為止，已經開發了多種策略來通過增加氣態CO₂的輸送或者通過在電極表面捕獲CO₂來實現局部CO₂濃度的提高。但是，氣體傳輸路徑僅限于顆粒間空隙，三相反應界面通常局限于被疏水性添加劑包圍的催化劑附近。此外，由于缺乏形貌控制、缺陷和氧化態調控等催化劑設計策略，在電極修飾過程中活性中心容易被掩埋或被忽略。

近日，中國科學院理化技術研究所李翠玲課題組采用濕化學法制備了疏水性多孔氧化亞銅球(p-Cu₂O)，通過改變造孔劑的直徑可以產生孔徑范圍為140、240和340 nm的多孔p-Cu₂O，而不影響其粒徑，使其成為研究電化學CO₂轉化為C₂₊過程中孔徑效應的理想平臺。疏水通道不僅有利于CO₂的快速傳輸，而且可以捕獲壓縮的CO₂氣泡，形成豐富而穩定的三相界面，這對于高電流密度的電催化是至關重要的。

性能測試結果顯示，由于具有最佳的氣體傳輸和活性位點暴露，具有240 nm孔徑的疏水性多孔p-Cu₂O-240表現出最佳的CO₂-C₂₊性能，C₂₊的法拉第效率和生產速率分別為75.3±3.1%和2518.2±8.1 μmol h^-1 cm^-2。

原位光譜表征和理論計算表明，p-Cu₂O的凹面上產生的原子臺階位點作為活化CO₂分子的活性位點，降低了通過OC-COH途徑進行C-C偶聯反應的能壘，從而加速*CO和*COH之間的二聚化動力學以形成*OCCOH，并最終促進電化學CO₂轉化為C₂₊。綜上，該項研究突出了疏水通道在調控氣體傳輸和局部濃度方面的重要性，為設計在高電流密度下實現CO₂的選擇性轉化催化劑提供了有效指導。

Revolutionizing CO₂ electrolysis: fluent gas transportation within hydrophobic porous Cu₂O. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c00082

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