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開發高效、含量豐富的催化劑以催化CO₂轉化為高附加值化學品具有重要意義，但也具有挑戰性。碳酸苯乙烯具有很大的市場價值，但由于苯基的空間位阻高，吸電子能力弱，使得CO₂在氧化苯乙烯上的環加成困難。

基于此，北京理工大學張加濤教授等人報道了利用兩步法將Ti單原子引入介孔氮氧摻雜碳納米片（Ti-CNO）中。Ti-CNO對CO₂和氧化苯乙烯環加成碳酸苯乙烯表現出優異的光熱催化活性和穩定性。在光照和環境壓力下，最佳Ti-CNO的產率為98.3%，遠高于CN（27.1%）。此外，在連續10次循環中，表現出顯著的穩定性。

通過DFT計算，作者利用PBEsol密度函數研究了COK和MIL-125的電子結構。電子能帶結構和投影態密度（PDOS）計算顯示，COK和MIL-125的費米能級都接近它們的價帶，顯示出p-型半導體行為。值得注意的是，COK的計算帶隙為2.59 eV, MIL-125的計算帶隙為3.02 eV，略小于實驗結果。

通過對元素和軌道的PDOS分析，作者分析了價帶和導帶的組成，并繪制了實空間中價帶最大值（VBM）和導帶最小值（CBM）波函數的可視化圖。基于PDOS、VBM和CBM研究結果，有機配體上的C和O的p軌道對價帶有貢獻。此外，COK和MIL-125的傳導帶主要依賴于有機配體中C和O的p軌道以及Ti的d軌道。

Single-Atom Titanium on Mesoporous Nitrogen, Oxygen-Doped Carbon for Efficient Photo-thermal Catalytic CO₂ Cycloaddition by a Radical Mechanism. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202404911.

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?北理Angew：Ti-CNO高效光熱催化CO2環加成

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