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中科大曾杰/耿志剛Nature子刊：Cu單原子與Co3O4耦合高效串聯電催化還原硝酸鹽為氨！

第一作者：Yan Liu, Jie Wei, Zhengwu Yang

通訊作者：曾杰、耿志剛

通訊單位郵箱：中國科學技術大學

論文速覽

硝酸鹽（NO₃^–）通過電催化還原成氨（NH₃）是一種可持續合成氨的有前景的方法。然而，中間體吸附構型的多樣性使得同時優化中間體的結合能變得非常困難。盡管廣泛報道的基于銅（Cu）的電催化劑有利于NO₃^–的吸附，但關鍵問題之一是亞硝酸鹽（NO₂^–）的積累，由于其吸附能力弱，導致催化劑快速失活和隨后加氫步驟的動力學緩慢。

本研究通過將銅單原子催化劑與相鄰的Co₃O₄納米片結合，來增強NO₃^–還原為NH₃的電催化。所得到的串聯催化劑氨產率為114.0 mg_NH3 h^-1 cm^-2，超過了之前報道的所有基于Cu的催化劑。機理研究表明，Co₃O₄的結合調節了NO₂^–的吸附構型，并增強了與NO₂^–的結合，從而加速了NO₃^–到NH₃的電還原。

圖文導讀

圖1：通過HAADF-STEM圖像、校正的HAADF-STEM圖像和EDS元素分布展示了Co₃O₄/Cu₁-N-C的結構特征，顯示了Co、Cu和N元素在催化劑中的均勻分布。

圖2：不同催化劑在1 M NO₃^–和NO₂^–中的線性掃描伏安曲線（LSV），以及Co₃O₄/Cu₁-N-C在不同應用電位下的NH₃部分電流密度(j_NH3)、法拉第效率（FE）和產氨率，突出了Co₃O₄/Cu₁-N-C的優越性能。

圖3：通過原位FTIR光譜和原位拉曼光譜展示了Co₃O₄/Cu₁-N-C在電催化還原NO₃^–過程中的物種變化，以及通過設計拉曼池來探測催化劑表面到電解液體相中NO₂^–的局部濃度。

圖4：通過計算動力學曲線和吸附能力，展示了Co₃O₄/Cu₁-N-C、Cu1-N-C和Co₃O₄/N-C對NO₃^–和NO₂^–的吸附和還原能力，以及通過密度泛函理論（DFT）計算來解釋NO₃^–電還原的反應機理。

總結展望

本研究成功開發了一種高效的串聯催化劑Co₃O₄/Cu₁-N-C，用于將硝酸鹽電催化還原為氨。該催化劑展現了卓越的產氨率，達到了114.0 mg_NH3 h^-1 cm-2，超越了之前所有報道的基于銅的催化劑的性能。

通過機理研究，發現Co₃O₄的結合不僅調節了NO₂^–的吸附構型，還加強了與NO₂^–的結合能，從而加速了NO₃^–向NH₃的電化學還原過程。這項工作為構建高效的串聯催化劑提供了新的指導方針，有助于推動可持續氨合成和環境保護的進程。

文獻信息

標題：Ef?cient tandem electroreduction of nitrate into ammonia through coupling Cu single atoms with adjacent Co₃O₄

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48035-4

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