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隨著對氧化石墨烯（GO）的研究不斷深入，人們對其引人入勝的物理化學(xué)性質(zhì)和廣泛應(yīng)用的關(guān)注日益增加。GO作為一種多功能材料，在電子器件、超級電容器、脫鹽膜、復(fù)合材料、電催化劑、催化劑支撐材料、氣體傳感器以及醫(yī)療治療等領(lǐng)域都展現(xiàn)出了潛在的重要性。盡管GO具有獨特的單原子層結(jié)構(gòu)，它含有各種氧功能團（OFG），如環(huán)氧、羥基和羧基等，這些功能團賦予了GO優(yōu)異的界面性能，但也導(dǎo)致了其不穩(wěn)定性。由于GO的不穩(wěn)定性，其膠體懸浮液往往會在常溫下發(fā)生自發(fā)反應(yīng)，使其顏色從淺褐色變?yōu)楹谏@限制了其在實際應(yīng)用中的穩(wěn)定性和可控性。

成果簡介

為了解決這一問題，信州大學(xué)Katsumi Kaneko等教授聯(lián)合在Nature communications期刊發(fā)題為“Transient chemical and structural changes in graphene oxide during ripening”的研究論文。本論文中作者對GO的氧化過程進行了深入研究，試圖識別其不同的化學(xué)和結(jié)構(gòu)階段，并深入了解和控制其不穩(wěn)定性。通過分析不同溫度下氧化的GO膠體的自發(fā)變化，科學(xué)家們發(fā)現(xiàn)了GO存在固有狀態(tài)、亞穩(wěn)狀態(tài)和瞬態(tài)狀態(tài)等三種獨特狀態(tài)。進一步研究表明，GO的化學(xué)和結(jié)構(gòu)變化會影響其穩(wěn)定性和性能，而延長GO膠體的壽命則成為解決這一問題的關(guān)鍵。

圖文導(dǎo)讀

圖1研究了氧化石墨烯（GO）在氧化過程中的光學(xué)性質(zhì)變化。在圖1a中，展示了在不同溫度和持續(xù)時間下氧化的GO膠體的照片。未氧化的GO膠體（0小時）呈黃褐色，經(jīng)過一定時間的氧化后，顏色發(fā)生了明顯變化。在333K和348K下氧化3小時后，顏色從黃褐色變?yōu)闇\褐色；而在348K下氧化2天后，顏色變?yōu)楹谏?98K下仍然是淺褐色。在298K下氧化7天后，觀察到了輕微的顏色變化，而在333K和348K下氧化的GO膠體變成了黑色。

在圖1b和c中，展示了在不同溫度下不同持續(xù)時間氧化的GO膠體的紫外-可見吸收光譜。未氧化的GO膠體（0小時）在230.4±0.2nm處顯示出主要吸收峰，該峰被歸屬為芳香族C-C鍵的躍遷；在約300nm處觀察到的寬肩被歸因于C=O鍵的躍遷。在不同溫度下不同持續(xù)時間氧化的GO膠體的吸收光譜均有所變化。在298K和308K下氧化的GO膠體的吸收光譜變化不明顯。但是，在333K和348K下氧化的GO膠體的吸收光譜中，可見區(qū)域的寬肩強度隨著氧化時間的增加而增加，導(dǎo)致由于GO的深色而出現(xiàn)直到600nm的寬吸收尾巴。這些結(jié)果揭示了在不同溫度下氧化過程中GO膠體的光學(xué)性質(zhì)發(fā)生的變化。

圖1. GO膠體光學(xué)性質(zhì)的變化

圖2的實驗旨在研究不同氧化時間下氧化石墨烯（GO）膠體的峰位變化情況。在圖2a中研究者觀察到不同溫度下氧化的GO膠體的過渡峰位隨著時間的變化。結(jié)果顯示，在低溫度下（298K），GO的峰位基本保持不變，而在較高溫度下（308K、333K和348K），隨著氧化時間的增加，峰位出現(xiàn)不同程度的變化。特別是在348K下，GO的峰位在1小時后發(fā)生明顯的藍移，40小時后達到最大值，之后出現(xiàn)了紅移。在圖2b中，研究者展示了過渡的峰位隨著氧化時間的變化。

結(jié)果表明，隨著氧化時間的增加，不同溫度下氧化的GO膠體的峰位出現(xiàn)了不同程度的變化。特別是在348K下氧化的GO，峰位的變化最為顯著。這些實驗結(jié)果揭示了GO膠體在氧化過程中峰位的變化情況，為進一步理解GO的化學(xué)和結(jié)構(gòu)變化提供了重要線索。對GO氧化過程中峰位變化的深入研究，有助于我們更好地理解GO的不穩(wěn)定性，并為GO在各種應(yīng)用中的調(diào)控和優(yōu)化提供了重要參考。

圖2.?隨著氧化時間的峰值位置變化

圖3展示了不同溫度下氧化不同持續(xù)時間的氧化石墨烯（GO）膠體的π-π躍遷峰位的減少時間（tred）情況。通過對峰位的定量分析，可以提供有關(guān)氧化過程的信息。在圖3中，通過將峰位時間壓縮至達到229.6nm時的氧化時間（除348K外），得到了減少的時間曲線。這個峰位對應(yīng)于初始和最低峰位之間的中間能量。假設(shè)GO隨著相同的時間軌跡變化，無論氧化溫度如何，然后引入了一個確定的能量水平，以引入一個減少的時間。在229.6nm處的峰位時，298、308、333和348K的氧化時間分別為336、168、12和3小時，時間壓縮比分別為1/122（298K）、1/56（308K）和1/4（333K）。這些結(jié)果提供了GO膠體的不同氧化狀態(tài)的信息，有助于進一步理解GO的結(jié)構(gòu)變化和穩(wěn)定性。

圖3.?不同溫度氧化的GO膠體π-π躍遷峰值位置的減少時間過程

圖4的實驗旨在探究GO在氧化過程中結(jié)構(gòu)和氧含功能團（OFGs）的變化。在a、b部分，研究者觀察到在iGO和mGO區(qū)域，π-π過渡的強度逐漸減小，而在tGO區(qū)域急劇下降。與之相反，n-π過渡的強度在iGO區(qū)域基本保持不變，在mGO區(qū)域隨減少時間而增加，然后在tGO區(qū)域達到最大值后減小。這表明在氧化過程中，GO的π-共軛結(jié)構(gòu)經(jīng)歷了部分脫附和石墨狀結(jié)構(gòu)的生長。這些結(jié)果為我們深入理解GO氧化過程中的結(jié)構(gòu)演變提供了重要線索。在c、d部分，研究者通過XPS測定了GO的總氧含量以及氧含功能團的組成變化。結(jié)果顯示，隨著氧化時間的增加，GO的總氧含量逐漸減少。同時，氧含功能團的組成也發(fā)生了變化，環(huán)氧基和羥基的含量逐漸減少，而酮基和羧基的含量則有所增加。這些結(jié)果進一步證實了GO在氧化過程中的化學(xué)結(jié)構(gòu)發(fā)生了顯著變化，有助于我們更全面地理解GO的性質(zhì)和行為。

圖4. 氧化過程中結(jié)構(gòu)和OFG的變化

圖5展示了研究者對GO在不同狀態(tài)下的磁性和電性能進行了系統(tǒng)研究。為了理解GO的磁性質(zhì)，研究者對冷凍干燥后的樣品進行了磁性測量，以排除水分散體和測量期間的影響。在圖中，a和b部分展示了GO在不同溫度下（298 K和1.8 K）以及不同氧化時間下的磁滯回線和磁化強度的變化。結(jié)果表明，GO和rGO表現(xiàn)出順磁性行為，而磁化強度和磁化率隨著氧化時間的增加而變化。在c和d部分展示了磁化強度和磁化率隨時間的變化趨勢，表明iGO的值隨著氧化時間的增加而降低，而mGO的值達到最大值，tGO的值逐漸下降。這些結(jié)果揭示了GO不同狀態(tài)下的磁性質(zhì)變化，與OFGs的變化密切相關(guān)。

此外，研究者還通過雙電極法測量了GO的電性能，結(jié)果顯示了不同狀態(tài)下GO樣品的電阻率隨壓縮壓力的變化趨勢。壓縮過程改善了mGO和tGO之間的顆粒接觸，導(dǎo)致它們的電阻率略微降低，而iGO的電阻率則隨著壓力的增加而增加。此外，在f部分，研究者對電阻率與壓力的倒數(shù)關(guān)系進行了外推，揭示了GO在不同氧化狀態(tài)下的電阻率變化趨勢。

圖5.?在348K氧化和rGO中的凍干GO的磁性和電性質(zhì)

圖6a展示了來自X射線衍射（XRD）的GO和rGO平均層數(shù)和層間距的變化。平均疊層數(shù)是從疊層高度（Lc）和層間距計算得到的。在氧化過程中，平均疊層數(shù)單調(diào)減少，表明GO在水介質(zhì)中自發(fā)剝離。未經(jīng)氧化的GO的初始疊層數(shù)為14，經(jīng)過7天的氧化后變?yōu)?。所有三種GO狀態(tài)都經(jīng)歷了剝離。在iGO和mGO區(qū)域，層間距不變，但在氧化7天后，tGO區(qū)域的層間距降至0.74 nm，接近rGO的層間距（0.71 nm）。

圖6b顯示了未經(jīng)氧化的GO的透射電子顯微鏡（TEM）圖像，顯示出無序?qū)拥寞B層結(jié)構(gòu)。Erickson等人通過TEM觀察到了GO的片內(nèi)混合結(jié)構(gòu)的氧化和π共軛石墨區(qū)域。很難觀察到無序?qū)拥男∽兓蝗欢邷赝嘶鸷笥^察無序結(jié)構(gòu)提供了一個有效的方法來闡明這些差異，因為高溫退火會強調(diào)無序結(jié)構(gòu)的任何結(jié)構(gòu)差異，這被稱為遺傳效應(yīng)。在2073 K的Ar氣氛下，對348 K氧化2天和7天的GO進行了退火以觀察其結(jié)構(gòu)變化。氧化后的明顯結(jié)構(gòu)差異是顯著的（圖6c–e），在疊層層數(shù)和表面平整度方面存在顯著差異。長時間氧化會減少疊層層數(shù)并產(chǎn)生更光滑的表面。

從XRD確定的平均疊層數(shù)也隨氧化而減少，與TEM觀察結(jié)果一致，如表1所總結(jié)的。電子能損譜（EELS）對碳材料可以提供sp²/sp³比率。從圖6f–h中指出的位置的比率是從補充圖8中sp²（π）和sp³（σ）的區(qū)域獲得的，按照一個已建立的程序。位置編號和測量區(qū)域也顯示在補充圖8中。圖6i–k顯示了GO中石墨烯片的邊緣區(qū)域的sp²/sp³比率。圖6i，j沒有顯示出sp²/sp³比率的顯著變化，但圖6k顯示出朝向石墨烯片邊緣的比率明顯增加。盡管從邊緣和塊部位獲得的EELS信號之間的差異很小，但在氧化后7天的348 K下，GO邊緣處的較高sp²/sp³比率是可靠的。

圖6.?GO氧化后的結(jié)構(gòu)變化

總結(jié)展望

本研究通過系統(tǒng)性的實驗和分析揭示了氧化石墨烯（GO）在不同氧化狀態(tài)下的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的變化，從而提供了對其不穩(wěn)定性的深入理解。研究者發(fā)現(xiàn)，GO在氧化過程中存在著三種狀態(tài)：內(nèi)在狀態(tài)（iGO）、亞穩(wěn)狀態(tài)（mGO）和瞬態(tài)狀態(tài)（tGO），并且這些狀態(tài)之間存在明顯的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)差異。通過分析這些差異，研究者發(fā)現(xiàn)了GO在不同狀態(tài)下的磁性和電性質(zhì)的變化規(guī)律，進一步揭示了GO的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)之間的關(guān)聯(lián)。

此外，研究者還提出了一種有效的方法來抑制GO在氧化過程中的不穩(wěn)定性，為其在各種應(yīng)用領(lǐng)域的進一步開發(fā)提供了重要的參考。這些發(fā)現(xiàn)不僅有助于深化對GO本身性質(zhì)的理解，還為其在能源、電子器件、材料工程等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了重要的科學(xué)指導(dǎo)和技術(shù)支持。

文獻信息

Otsuka, H., Urita, K., Honma, N. et al. Transient chemical and structural changes in graphene oxide during ripening. Nat Commun 15, 1708 (2024).

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