中科大曾杰/耿志剛Nature Sustainability：全新可持續手段合成羥胺

第一作者：Xiangdong Kong、Jie Ni

通訊作者：曾杰、耿志剛

通訊單位：中國科學技術大學

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羥胺（NH₂OH）是一種重要的含氮化工原料，廣泛應用于化學、農藥和制藥領域。傳統的羥胺合成方法使用氨作為氮源，并需要苛刻的反應條件，導致不利的環境足跡。

本研究開發了一種由電力驅動的等離子體-電化學級聯路徑（PECP），直接從環境空氣和水中以溫和的條件可持續合成羥胺。在第一步中，環境空氣和水的等離子體處理提供了高達120.1 mM濃度的硝酸溶液。隨后，獲得的硝酸選擇性地通過鉍基催化劑電化學還原為羥胺。在-1.0 V相對于可逆氫電極的電位下，羥胺的法拉第效率達到了81.0%。

因此，該PECP方法實現了高達713.1 μmol cm^?2?h^?1的羥胺產率，選擇性為95.8%。值得注意的是，PECP方法的兩個步驟都在室溫下操作。

總體而言，我們的工作為從更簡單的原料在更溫和的條件下高效合成羥胺提供了一種可行的方法，為化學工業的可持續性轉型做出了貢獻。

文獻信息

標題：Synthesis of hydroxylamine from air and water via a plasma-electrochemical cascade pathway

期刊：Nature Sustainability

DOI：10.1038/s41893-024-01330-w

中科大曾杰/耿志剛Nature子刊：Cu單原子與相鄰Co3O4耦合高效串聯電催化還原硝酸鹽為氨

第一作者：Yan Liu, Jie Wei, Zhengwu Yang

通訊作者：曾杰、耿志剛

通訊單位郵箱：中國科學技術大學

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硝酸鹽（NO₃^–）通過電催化還原成氨（NH₃）是一種可持續合成氨的有前景的方法。然而，中間體吸附構型的多樣性使得同時優化中間體的結合能變得非常困難。盡管廣泛報道的基于銅（Cu）的電催化劑有利于NO₃^–的吸附，但關鍵問題之一是亞硝酸鹽（NO₂^–）的積累，由于其吸附能力弱，導致催化劑快速失活和隨后加氫步驟的動力學緩慢。

本研究通過將銅單原子催化劑與相鄰的Co₃O₄納米片結合，來增強NO₃^–還原為NH₃的電催化。所得到的串聯催化劑氨產率為114.0 mg_NH3?h^-1?cm^-2，超過了之前報道的所有基于Cu的催化劑。機理研究表明，Co₃O₄的結合調節了NO₂^–的吸附構型，并增強了與NO₂^–的結合，從而加速了NO₃^–到NH₃的電還原。

文獻信息

標題：Ef?cient tandem electroreduction of nitrate into ammonia through coupling Cu single atoms with adjacent Co₃O₄

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48035-4

中科大曾杰/耿志剛Nature子刊：空間解耦策略促進環氧丙烷電合成

第一作者：遲明芳、柯景文、Yan Liu

通訊作者：曾杰、耿志剛

通訊單位郵箱：中國科學技術大學

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傳統的環氧丙烷工業合成方法因產生大量廢水和污泥而逐漸被淘汰，而基于過氧化氫的工藝雖環境友好但成本高昂。由于活性、穩定性和選擇性等性能限制，環氧丙烷的電化學合成遠未實際應用。

本研究通過空間解耦策略顯著提升了環氧丙烷的電化學合成效率。中國科學技術大學曾杰教授、耿志剛教授團隊，通過在陽極生成溴并將其轉移至獨立反應器與丙烯反應，避免了陽極和丙烯的直接接觸。該策略有效防止了副反應的發生，消除了大量烯烴輸入和劇烈攪拌電解質對穩定性的干擾，提高了選擇性和穩定性。

實驗結果顯示，環氧丙烷的選擇性可達99.9%以上，法拉第效率為91%，穩定性超過750小時。當電極面積擴大到25cm²時，連續電解50小時，電流為6.25A，可以獲得262g純環氧丙烷。

此外，該電化學溴醇路線也適用于其他烯烴的高效轉化。這些發現證明了電化學溴醇路線在制造環氧化物方面的可行性。

文獻信息

標題：Spatial decoupling of bromide-mediated process boosts propylene oxide electrosynthesis

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48070-1

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中科大曾杰團隊，10天三篇Nature子刊！

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