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水凝膠作為一類具有吸引力的生物界面材料，展現(xiàn)出可調(diào)節(jié)的機械性能、生化功能多樣性和良好的離子電導率，但由于缺乏半導體特性，它們在電子產(chǎn)品中的應(yīng)用受到限制，而且傳統(tǒng)上它們僅用作絕緣體或?qū)w。

在此，北京大學雷霆研究員等人開發(fā)了基于水溶性n型半導體聚合物的單網(wǎng)絡(luò)和多網(wǎng)絡(luò)水凝膠，賦予傳統(tǒng)水凝膠半導體能力。這些水凝膠具有良好的電子遷移率和高開/關(guān)比，能夠制造低功耗和高增益的互補邏輯電路和信號放大器。結(jié)果證明，具有良好生物粘附性和生物相容性界面的水凝膠電子學可以感知和放大具有增強信噪比的電生理信號。

相關(guān)文章以“N-type semiconducting hydrogel”為題發(fā)表在Science上。

內(nèi)容詳解

可穿戴和植入式生物醫(yī)學設(shè)備的最新進展激發(fā)了對通過生物電子界面實現(xiàn)人機無縫集成的追求。這種生物相容性界面將允許實時記錄和處理信號，例如大腦和心臟活動。盡管現(xiàn)代電子學依靠互補的金屬氧化物半導體架構(gòu)來構(gòu)建晶體管和邏輯電路，但其固有的剛性與長期的生物電子應(yīng)用不兼容。

水凝膠具有組織狀柔軟度、高含水量以及可調(diào)的電氣和機械性能，是一種解決方案，但半導體水凝膠的開發(fā)是一項挑戰(zhàn)，現(xiàn)有的n型半導體材料性能有限，主要以電子為主要電荷載流子進行傳輸。

水凝膠由在水中膨脹的親水性、不導電的聚合物網(wǎng)絡(luò)組成，盡管它們可以通過溶解離子獲得離子電導率，但原始水凝膠被認為是絕緣的。通過仔細調(diào)控聚合物組成和交聯(lián)密度，可以在很寬的范圍內(nèi)微調(diào)水凝膠的彈性，以匹配特定組織或器官的機械性能。

這種多功能性使水凝膠成為組織粘合劑、傷口敷料貼片和植入探針緩沖涂層的絕佳選擇。此外，人們對使用水凝膠作為生物相容性電極的興趣日益濃厚，這導致了導電水凝膠的發(fā)展。這些水凝膠表現(xiàn)出相對較高的電導率，但由于聚集共軛聚合物的剛性，其拉伸性有限（~30%）。或者，可以滲透到非導電水凝膠模板中，從而產(chǎn)生相互滲透的雙網(wǎng)絡(luò)，從而提供高電導率和彈性特性。

水凝膠生物電子植入物已開發(fā)用于體內(nèi)心電圖儀（ECG）記錄。鑒于組織的電勢通常很弱（在毫伏范圍內(nèi)），無源水凝膠電極在生物電位記錄期間通常僅表現(xiàn)出適度的靈敏度和不良的信噪比。然而，使用晶體管的有源電子器件可以通過原位信號放大來提供增強的生理傳感能力，半導體水凝膠的稀缺性限制了水凝膠器件領(lǐng)域?qū)τ性措娮訉W的探索。

圖1. 基于P(PyV)的單網(wǎng)絡(luò)半導體水凝膠

為了將活性元素加入到水凝膠電路中，作者通過將陽離子電荷引入聚合物的主鏈，設(shè)計并合成了聚合物P(PyV)，從而制備出一個高度極化的聚合物鏈，其易溶于水。出乎意料的是，P(PyV)在水凝膠形成方面表現(xiàn)出了與PEDOT:PSS相當?shù)亩喙δ苄浴?/span>

具體來說，它通過與二陰離子分子的靜電相互作用，自行形成一個物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)[P(PyV)-H]，或在與其他非導電聚合物合成時形成一個多網(wǎng)絡(luò)水凝膠，以適應(yīng)多種水凝膠功能。當用作有機電化學晶體管的通道材料時，P(PyV)-H展示了頂級的n型半導體性能，表現(xiàn)出令人印象深刻的電子遷移率和體積電荷存儲能力以及快速響應(yīng)時間等關(guān)鍵指標。

這可以歸因于其多孔結(jié)構(gòu)，有助于保水和離子傳輸。此外，P(PyV)的半導體性能不受多網(wǎng)絡(luò)水凝膠中其他聚合物的影響，使復(fù)合水凝膠能夠在一個框架內(nèi)結(jié)合半導體性、拉伸性和對生物組織的粘附性。

圖2.?P(PyV)-H的半導體性能

圖3.?多種網(wǎng)狀水凝膠的制備及性能研究

同時，為了證明生物學應(yīng)用，作者還制備出一種器件（逆變器），其中n型和p型有機電化學晶體管耦合在一起。在這種情況下，n型晶體管使用基于P(PyV)的水凝膠作為主要材料（其電阻可通過電氣控制切換）。

結(jié)果顯示，基于逆變器的放大器，用于增強生物信號。在模擬腦電圖記錄期間，放大器的電壓幅度比無源電極（缺乏放大功能的金薄膜電極）捕獲的電壓幅度增加了50倍，同時還顯示出強大的抗噪聲干擾能力。在體內(nèi)皮質(zhì)電圖記錄的背景下，放大器直接應(yīng)用于小鼠大腦，能夠在神經(jīng)活動部位進行信號檢測和放大。

圖4.?半導體水凝膠放大器的應(yīng)用

綜上所述，需要進一步的工作來充分實現(xiàn)基于n型P(PyV)的多網(wǎng)絡(luò)水凝膠的潛力。盡管已經(jīng)報道了具有半導體和生物粘附特性的p型聚合物網(wǎng)絡(luò)，但最終需要符合n型P(PyV)基水凝膠的電子和機械特性，以確保在器件水平上保持一致的粘附力。

盡管多網(wǎng)絡(luò)水凝膠顯示出出色的彈性（可拉伸至~180%）和組織樣彈性，但在放大器中包含不可拉伸的p型聚合物排除了彈性體或水凝膠基底的使用，這反過來又阻礙了超軟電路的構(gòu)建。

相反，本文使用的聚酰亞胺基材作為構(gòu)建設(shè)備的支撐材料對于組織接觸和長期植入來說并不理想。此外，基于逆變器的放大器在不同條件下測得的電壓增益差異凸顯了標準化這些設(shè)備測試方式和相關(guān)數(shù)據(jù)呈現(xiàn)方式的必要性。

完全依賴水凝膠邏輯電路的生物電子學可以通過無縫結(jié)合絕緣、導電和半導體水凝膠來構(gòu)建，這些器件將利用水凝膠的特殊機械優(yōu)勢和有機半導體的獨特計算能力。為了實現(xiàn)這一目標，需要兼容的水凝膠系統(tǒng)和制造技術(shù)。本文對n型半導體水凝膠的創(chuàng)建為生物電子-組織界面的現(xiàn)場計算鋪平了道路，并引導研究在下一代水凝膠生物電子學中實現(xiàn)半導體功能。

文獻信息

Peiyun Li?, Wenxi Sun?, Jiulong Li, Ju-Peng Chen, Xinyue Wang, Zi Mei, Guanyu Jin, Yuqiu Lei, Ruiyun Xin, Mo Yang, Jingcao Xu, Xiran Pan, Cheng Song, Xin-Yu Deng, Xun Lei, Kai Liu, Xiu Wang, Yuting Zheng, Jia Zhu, Shixian Lv, Zhi Zhang, Xiaochuan Dai, Ting Lei*, N-type semiconducting hydrogel, Science. (2024).

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