缺乏合適的高電位陰極液阻礙了適用于大規模儲能的水系氧化還原液流電池(RFBs)的發展。當充電態（氧化態）陰極液的氧化還原電位接近水的分解電位時，通常會發生水解反應，這對電池性能產生負面影響。本研究針對代表性鐵基有機金屬配合物闡明并解決了這一問題，表明通過幾種簡便手段可以有效抑制由此帶來的電壓損失和容量衰減。我們發現，在低成本、高電位的[Fe(bpy)3]2+/3+陰極液體系中添加活性炭布(ACC)能夠延長電池壽命，并同時提升放電電壓——這兩種性能指標通常是相互矛盾的。通過電化學過充碳氈陰極和調節陰極液溶液pH值，也能觀察到類似的效果；所有液流電池的pH值均進行了原位監測。調節溶液pH值會改變充電態陰極液的水解形態，使其從典型二聚體物種μ-O-[FeIII(bpy)2(H2O)]24+轉變為較低pH下的更高電位的μ-雙羥基形式，μ-[FeIII(bpy)2(H2O)(OH)]24+。

研究發現，在低pH條件下存在的游離bpyH22+與電池性能衰退有強烈關聯。采用含有ACC的[Fe(bpy)3]2+/3+陰極液與過量(SPr)2Vviologen陽極液構建近中性pH值RFBs，能夠在長達600個循環（41天）的過程中保持高電壓放電，且未檢測到明顯的容量衰減。關聯pH值和電壓數據為深入了解具有潛在廣泛應用價值的有機金屬（電）化學提供了強有力的基礎洞見。這些發現不僅對于一系列其他“近中性”活性物質具有指導意義，還突顯了電解液pH值在水系液流電池循環內性能和長期穩定性上的關鍵且易被忽視的作用。

JACS：調控電解液pH改善鐵基有機金屬配合物水系氧化還原液流電池性能及其長期穩定性研究

研究亮點總結：

1. 針對鐵基有機金屬配合物陰極液在水系RFB中的水解問題，提出通過簡單方法降低電壓和容量損失。

2. 添加活性炭布(ACC)至陰極液存儲池顯著提升了電池壽命和放電電壓。

3. 通過電化學過充和調節電解液pH值同樣可以改善電池性能，揭示了μ-雙羥基形態在較低pH下的積極作用。

4. 明確指出低pH下游離bpyH22+與電池性能衰退間的緊密聯系。

5. 構建了耐久性高的近中性pH值RFBs，展現出卓越的長期循環穩定性。

6. 通過研究pH與電壓之間的關系，為改進水系液流電池和其他潛在應用領域中的有機金屬化合物的性能提供了基礎科學見解。

結論：本研究揭示了通過調節鐵基有機金屬配合物水系氧化還原液流電池電解液的pH值，有效抑制了陰極液水解現象，實現了電壓和容量損失的減少，并顯著提高了電池的長期運行性能。添加活性炭布和電化學調控陰極材料狀態均為有效的策略。此外，通過監測電解液pH值與電池性能參數之間的關系，深化了對近中性pH條件下有機金屬配合物（電）化學行為的理解，這對于設計和優化一系列“近中性”活性物質的水系液流電池性能具有深遠的指導意義。

Critical Roles of pH and Activated Carbon on the Speciation and Performance of an Archetypal Organometallic Complex for Aqueous Redox Flow Batteries，JACS.

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JACS：調控電解液pH改善鐵基有機金屬配合物水系氧化還原液流電池性能及其長期穩定性研究

Critical Roles of pH and Activated Carbon on the Speciation and Performance of an Archetypal Organometallic Complex for Aqueous Redox Flow Batteries，JACS.

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