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張春陽(yáng)/倪衛(wèi)海/賈恒磊JACS：Au/Rh超結(jié)構(gòu)作為“天線(xiàn)-反應(yīng)器”，實(shí)現(xiàn)高效等離子體驅(qū)動(dòng)N2轉(zhuǎn)化為NH3

在工業(yè)上，由于N₂中N≡N三鍵具有極高的解離能(~941 kJ mol^?1)，NH₃的合成必須依靠在高溫(> 300 °C)和高壓(> 200 atm)條件下的能量和碳密集型的Haber-Bosch工藝。近年來(lái)，以太陽(yáng)能和水為能源和質(zhì)子源，在環(huán)境條件下生成NH₃的策略受到廣泛關(guān)注。等離激元金屬納米晶具有獨(dú)特的局域表面等離激元共振(LSPR)性質(zhì)，這種性質(zhì)是由于自由電子的共振頻率與激發(fā)光的共振頻率相等時(shí)產(chǎn)生的集體振蕩。

在這些等離子體金屬中，Au、Ag和Cu納米晶在可見(jiàn)光和近紅外區(qū)域表現(xiàn)出共振行為。這種強(qiáng)烈的光與物質(zhì)的相互作用不僅使等離子體金屬納米晶表面的電磁場(chǎng)顯著增強(qiáng)，而且促進(jìn)了熱電荷載流子的產(chǎn)生，從而在光催化領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。因此，等離子體金屬納米晶與N₂固定催化劑的集成構(gòu)建“天線(xiàn)-反應(yīng)器”光催化劑為高效N₂光固定提供了機(jī)會(huì)。

近日，東南大學(xué)張春陽(yáng)、蘇州大學(xué)倪衛(wèi)海和山東師范大學(xué)賈恒磊等通過(guò)在Au納米雙錐(NBP)上選擇性生長(zhǎng)自支撐Rh納米陣列來(lái)構(gòu)建Au/Rh超結(jié)構(gòu)(SSs)(Au NBP/Rh SSs)，并闡述了其對(duì)N₂光固定的“天線(xiàn)-反應(yīng)器”工作機(jī)理。由于Au和Rh之間存在較大的晶格失配(~7%)，Rh在Au NBPs上的外延生長(zhǎng)采用經(jīng)典的Volmer-Weber模式，并通過(guò)對(duì)生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的合理控制，獲得了陣列尺寸和密度可控的Au NBP/Rh SSs。

值得注意的是，這種合成策略適用于多種金屬納米晶基底，包括0D、1D和2D金納米晶，甚至是Pd納米晶，并且可以得到多種Au/Rh或Pd/Rh SSs。此外，Au NBP/Rh SSs對(duì)N₂的固定表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能，最大產(chǎn)氨速率為138.2 μmol h^?1 g^?1。

結(jié)合原位光譜表征和理論計(jì)算，研究人員提出了一個(gè)合理的“天線(xiàn)-反應(yīng)器”機(jī)制用于N₂在Au NBP/Rh SSs上的固定：首先，Au納米粒子作為光收集納米天線(xiàn)，在共振激發(fā)下促進(jìn)熱載流子的產(chǎn)生；熱電子轉(zhuǎn)移到Rh納米陣列的活性位點(diǎn)上進(jìn)行N₂還原，熱空穴被空穴清除劑消耗。空間分離的結(jié)構(gòu)有利于電荷分離和促進(jìn)光催化活性。其次，N₂分子通過(guò)端對(duì)構(gòu)型吸附在Rh納米陣列上，并且由于Rh和N₂之間的強(qiáng)相互作用而被進(jìn)一步激活。

更重要的是，在Rh納米陣列的尖端存在一個(gè)強(qiáng)大的局部電場(chǎng)，不僅可以削弱N₂的三鍵，而且可以促進(jìn)熱電子在Rh納米陣列上的分布，大大加快催化過(guò)程。最后，N₂分子通過(guò)相關(guān)的遠(yuǎn)端機(jī)制還原為NH₃。此外，Au NBP/Rh SSs上的高折射率晶面為反應(yīng)物吸附和活化提供了充足的低配位原子、臺(tái)階和扭結(jié)平臺(tái)，進(jìn)一步提高了催化性能。

Construction of gold/rhodium freestanding superstructures as antenna-reactor photocatalysts for plasmon-driven nitrogen fixation. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c14586

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