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?余桂華/李盼盼/晉兆宇JACS: 熱耦合電化學策略立大功，顯著增強單原子合金氧化物NO3RR活性

電化學硝酸鹽還原反應(NO₃RR)是將工農業廢水中含氮污染物NO₃^?轉化為高附加值NH₃的有效途徑。CuO基催化劑具有較強的NO_x中間體結合能和較弱的質子吸附親和力，在NO₃RR反應中表現出優異的催化性能。然而，雖然這個特征阻礙了競爭性HER，但它也阻礙了NO₃RR過程中*NO_x中間體的氫化。

因此，實現順序*NO_x脫氧和氫化同時抑制HER是一個巨大挑戰。在包含多個質子-電子耦合步驟的復雜催化過程中，只有涉及電子轉移的步驟可以通過電極-電解質界面的電化學驅動進行有效調控；相反，非電子轉移步驟，如質子轉移，不能有效地控制電化學勢。因此，將熱化學概念納入電催化提供了一個協同控制這些復雜的多步催化過程的機會，但是揭示反應途徑中熱場和電場之間復雜的相互作用存在困難。

最近，一些研究表明，在Cu基催化劑中引入具有強質子親和性的金屬(如Rh、Ru和Ni)可以顯著提高催化劑的NO₃RR活性。基于此，德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華、四川大學李盼盼和電子科技大學晉兆宇等提出了一種熱耦合電化學策略，用于高效的NO₃^?轉化為NH₃。

具體而言，研究人員制備了一種Ni點修飾的Cu單原子合金氧化物納米線(Ni₁Cu SAAO NW)催化劑。其中，熱場輔助Ni單原子位上的水分子電化學解離，促進了活性氫物種的生成和含氮中間體的加氫反應。與Cu₂O納米線，該催化劑在堿性條件下和60~80 °C的溫度范圍內具有更高的選擇性和活性，在?0.3 V_RHE下，獲得了高達14.3 mg h^?1 cm^?2的NH₃產率和接近100%的法拉第效率。

原位光譜表征和理論計算表明，與Cu₂O相比，Ni₁Cu在熱力學上能顯著促進水解離生成*H，且兩個*H偶合成H₂的自由能增加，表明HER過程受到抑制。同時，Ni₁Cu SAAO催化劑上的熱增強電催化NO₃RR通過在Ni原子上快速生成高濃度的活性氫物種促進了*NO_x中間體的Cu表面加氫的接力電催化。此外，研究人員還展示了Ni₁Cu SAAO催化劑在模擬實際廢水處理中的應用，即使在存在各種污染物的情況下，也可以實現NO₃^?到NH₃的熱強化電催化。

值得注意的是，Ni₁Cu SAAO催化劑在穩定性、抗干擾能力和能耗方面表現出優異的性能，表明其具有更廣泛的實際應用潛力。綜上，該項工作介紹了一個概念性的熱電化學方法，用于協同調節復雜的催化過程，突出了多場耦合催化的潛力，有助于促進可持續能源驅動的化學合成技術的發展。

Thermally enhanced relay electrocatalysis of nitrate-to-ammonia reduction over single-atom-alloy oxides. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c0042.

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