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?南開大學ACS Catalysis：CeOx中空位起大作用，驅動非水電解質中氨電氧化

由于氨(NH₃)具有儲氫密度高、易于在環境溫度下液化以及儲存和運輸技術成熟等優點，被認為是一種有前途的氫載體。在環境條件下電氧化NH₃(AER)生產H₂對于緩解能源危機和環境污染問題具有重要意義。然而，在水介質中，H₂是由水產生的，伴隨著高壓下硝酸鹽副產物的形成。

因此，最近的研究將重點轉移到使用非水電解質的NH₃電解，以充分利用NH₃的高儲氫能力。貴金屬鉑(Pt)能夠作為AER的高活性電催化劑，但其需要超過0.5 V的過電位才能克服AER的動力學障礙。

此外，Pt電極不僅昂貴和稀缺，而且容易受到在AER過程中形成的氮化物的毒害，影響其活性和穩定性。因此，開發一種有效的非貴金屬電催化劑對于防止電極中毒和提高AER的活性和穩定性至關重要。

近日，南開大學陳海軍、Sun Han和孫陸等通過將Y型沸石浸漬Ce(NO₃)₃，然后在H₂氣氛中退火來合成負載在Y型沸石上的富氧空位(O_V)非化學計量納米CeO_x，并將其作為有效的AER催化劑。

實驗結果表明，所制備的CeO_x/Y催化劑的AER起始電位為0.69 V，在1.0 V電位下的電流密度為3.42 mA cm^?2，以及在1.1 V下的N₂產率和法拉第效率分別為151.3 mL h^-1 g_cat^-1和70%，優于商業Pt/C催化劑。此外，該催化劑在連續電解10小時后電流保持率為78.2%，反應后材料的形貌和結構沒有發生明顯變化。

一系列光譜表征和理論計算表明，對納米CeO_x的催化AER機制為：1.NH₃吸附在CeO_x中的O_V物種上；2.吸附的NH₃脫氫為NH₂，解吸的質子轉移到相鄰的氧原子上形成羥基(Bro?nsted酸中心)；3.NH₃吸附在Bro?nsted酸中心上，并伴隨著NH₄⁺的形成和解吸；5.吸附在Lewis酸中心上的NH₃發生脫氫反應形成NH_x-NH_x中間體；5.隨著NH₄⁺的形成和解吸以及NH_x-NH_x中間體進一步脫氫，導致N₂的釋放。

值得注意的是，CeO_x中的氧空位促進了NH₃的吸附，降低了NH_x脫氫的能壘，從而提高了AER的活性。該項工作是稀土氧化物電極上空位驅動AER的首次報道，有助于非水電解質中氨電解的進一步研究。

Vacancy-driven ammonia electrooxidation reaction on the nanosized CeO_x electrode in nonaqueous electrolyte. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00209

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